[發(fā)明專利]鉑稀土合金@鉑核殼催化劑、制備方法及其應用有效
| 申請?zhí)枺?/td> | 202011155643.5 | 申請日： | 2020-10-26 |
| 公開（公告）號： | CN112237914B | 公開（公告）日： | 2022-09-20 |
| 發(fā)明（設計）人： | 陳慶軍;張鎖江;薛曉藝;崔佳瑤;陳慧領;喬越洋;劉艷俠 | 申請（專利權）人： | 鄭州中科新興產業(yè)技術研究院;中國科學院過程工程研究所 |
| 主分類號： | B01J23/63 | 分類號： | B01J23/63;B01J35/02;B01J37/00;B01J37/04;B01J37/08;H01M4/92;C25B1/30;C25B1/01;C25B11/091;C25B11/097 |
| 代理公司： | 鄭州優(yōu)盾知識產權代理有限公司 41125 | 代理人： | 王紅培 |
| 地址： | 450000 河南省鄭*** | 國省代碼： | 河南;41 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關鍵詞： | 稀土 合金 鉑核殼 催化劑 制備 方法 及其 應用 | ||
本發(fā)明提供了一種鉑稀土合金@鉑核殼催化劑、制備方法及其應用，包括如下步驟：1）將鉑前驅體、稀土前驅體、碳載體分別加入有機溶劑中超聲分散均勻；2）將步驟1）所得溶液混合，油浴加熱反應，反應后冷卻至室溫并離心烘干；3）將步驟2）所得樣品在保護氣氛下高溫碳化；4）將步驟3）所得樣品加入酸性溶液中加熱攪拌，然后離心、洗滌、烘干，得到的黑色粉末即為鉑稀土合金@鉑核殼催化劑。本發(fā)明提供了一種制備鉑稀土合金@鉑核殼催化劑的方法，相較于磁控濺射等方法，不僅實現(xiàn)了鉑稀土合金低成本高效的合成，而且通過調節(jié)反應比例、溫度、時間等因素控制了鉑稀土合金在碳基底上的尺寸大小及含量，實現(xiàn)了鉑稀土合金大小和負載量的可控制備。
技術領域
本發(fā)明涉及無機納米材料化學及電化學技術領域，具體涉及一種鉑稀土合金@鉑核殼催化劑、制備方法及其應用。
背景技術
隨著能源危機和環(huán)境污染問題的日益嚴峻，新型能源存儲與轉化裝置的研究迫在眉睫。與此同時，利用棄水、棄風、棄核和太陽能等可再生能源來電解水制氫，并應用于氫燃料電池汽車，具有非常好的經濟效益和可持續(xù)性發(fā)展的價值。然而阻礙燃料電池發(fā)展的核心問題是高成本的氧還原反應催化劑。商業(yè)鉑碳是迄今為止最有效的氧還原反應催化劑，但是由于其成本高和穩(wěn)定性差的問題阻礙了其大規(guī)模的推廣應用。因此開發(fā)具有高效穩(wěn)定性的低鉑催化劑是一種行之有效的方法。
因此，為了減少Pt催化劑的負載量，科研工作者們做出了許多努力，例如（i）將納米級Pt顆粒負載在高表面積石墨化碳載體上（Carbon, 2016, 107, 667-679）；（ii）設計以Pt作為殼以非Pt金屬作為核的核殼結構納米顆粒（Chem. Mater., 2018, 30, 1532-1539）；（iii）將Pt與過渡金屬/稀土金屬（La，Ce，Pr，Nd，Gd，Sm，Eu等）合金化（Science,2019, 11, 388-397）。在這些方法中，對Pt基合金催化劑的研究是最為重要和有效的方法之一，因為合金化可以同時減少Pt的量并大大提高ORR活性。但是由于過渡金屬容易在循環(huán)過程中浸出，使得催化劑活性降低（J. Am. Chem. Soc., 2006, 128, 8813-8819）。因此迫切需要尋找高活性且穩(wěn)定性好的Pt合金催化劑來制造成本低廉的燃料電池。為了解決這一問題，Greeley等人（Nat. Chem. 2009, 1, 552-556）通過理論計算證明了Pt與早期過渡金屬（例如Y等）的合金化同時實現(xiàn)了高活性和耐久性。此后，Hernandez-Fernandez等人（Nat.Chem. 2014, 6, 732-738）通過氣體聚集技術制備了PtxY納米粒子，顯示其具有優(yōu)異的氧還原反應性能。Claudie Roy等人（ACS Catal., 2018, 8, 2071-2080）在H2氣氛下通過熱還原法改性Pt / C催化劑合成了PtxY / C催化劑。
盡管已有研究工作者對于鉑稀土合金催化劑進行了研究，但是大部分合成方法主要集中在磁控濺射法（Science, 2016, 352, 73-76）、熔融鹽還原法（J. Am. Chem. Soc.,2017, 139, 5672-5675）、固態(tài)熱處理法（J. Mater. Chem. A, 2016, 4, 12232-12240）、化學脫合金法（Sci. Rep., 2017, 7, 41826-41836）等方法中。由于這些合成方法成本較高、操作條件苛刻繁瑣，不利于大規(guī)模的推廣使用。因此，尋找操作簡單、成本低廉、易于批量化生產的方法制備高分散鉑稀土合金催化劑來提高電催化活性具有重要意義。
發(fā)明內容
本發(fā)明提出了一種鉑稀土合金@鉑核殼催化劑、制備方法及其應用，解決了現(xiàn)有合成方法成本較高、操作條件苛刻繁瑣，不利于大規(guī)模的推廣使用的問題。
實現(xiàn)本發(fā)明的技術方案是：
一種鉑稀土合金@鉑核殼催化劑的制備方法，包括如下步驟：
1）將鉑前驅體、稀土前驅體、碳載體分別加入有機溶劑中超聲分散均勻；
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