[發明專利]一種氮化鐵@氮摻雜石墨烯復合材料及其制備方法和應用

在審

• 申請號: 202011154859.X
• 申請日: 2020-10-26
• 公開（公告）號: CN112264070A
• 公開（公告）日: 2021-01-26
• 發明（設計）人: 趙相龍;孫鈺坤;雍興華;陳婷;邵大衛;陳艷平;李魯艷;時術華;王曉臨
• 申請（專利權）人: 山東建筑大學
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B01J37/08;C25B11/091;C25B1/02;C25B1/04;B01J20/02;B01J20/30;C02F1/28;C02F101/30
• 代理公司: 濟南圣達知識產權代理有限公司 37221
• 代理人: 宋海海

本發明提供一種氮化鐵@氮摻雜石墨烯復合材料及其制備方法和應用，屬于復合材料制備技術領域。本發明僅需通過對石墨粉末和硝酸鐵的混合物進行球磨，即可成功制備表面修飾氧化鐵的石墨烯(氧化鐵@石墨烯復合結構)。然后，再進一步對氧化鐵@石墨烯復合結構進行氨氣退火，從而成功制備得到具有氮化鐵@氮摻雜石墨烯復合結構的材料。經實驗驗證，復合材料具有良好的吸附染料性能以及對氧析出反應具有高電催化活性，因此具有良好的實際應用價值。

技術領域

本發明屬于復合材料制備技術領域，具體涉及一種氮化鐵@氮摻雜石墨烯復合材料及其制備方法和應用。

背景技術

公開該背景技術部分的信息僅僅旨在增加對本發明的總體背景的理解，而不必然被視為承認或以任何形式暗示該信息構成已經成為本領域一般技術人員所公知的現有技術。

氮化鐵和氮摻雜石墨烯組成的復合結構，可以同時具有高比表面積和易于磁場操作的特點。另外，氮化鐵和氮摻雜石墨烯還可以產生耦合效應，從而使氮摻雜石墨烯對電化學反應具有高電催化活性。因此，氮化鐵@氮摻雜石墨烯復合結構在染料吸附和電催化劑領域具有廣泛的應用。

目前，很多方法已經被用來合成氮化鐵@氮摻雜石墨烯復合結構。比如在“Hybridof iron nitride and nitrogen-doped graphene aerogel as synergistic catalystfor oxygen reduction reaction.”Adv.Funct.Mater.24,2930-2937(2014)；(氮化鐵和氮摻雜石墨烯氣凝膠構成的異質結構作為氧還原反應的協同催化劑。先進功能材料，卷24,頁碼2930-2937(2014年))一文中所述，對氧化石墨烯和酞菁鐵混合物進行水熱反應，然后進一步對所得產物進行冷凍干燥和氨氣退火，可以得到氮化鐵@氮摻雜石墨烯復合結構。另外，“Noble-metal-free iron nitride/nitrogen-doped graphene composite for theoxygen reduction reaction.”ACS Omega 4,130-139(2019)；(無貴金屬的氮化鐵/氮摻雜石墨烯復合結構用于氧還原反應。美國化學會歐米伽，卷4，頁碼130-139(2019年))一文中提到了對氧化石墨烯和乙酰丙酮鐵混合物進行冷凍干燥和氨氣退火方法也可以得到氮化鐵@氮摻雜石墨烯復合結構。但是，發明人發現，上述這些方法都具有明顯的缺點，即氧化石墨烯的制備過程需要使用危險和高腐蝕性的化學試劑，同時有機鐵鹽的高成本也限制了所得氮化鐵@氮摻雜石墨烯復合結構的大規模應用。

發明內容

為了克服上述技術問題，本發明提供了一種低成本和易于操作的方法來制備大量的氮化鐵@氮摻雜石墨烯復合材料。僅需通過對石墨粉末和硝酸鐵的混合物進行球磨，就可成功制備表面修飾氧化鐵的石墨烯(氧化鐵@石墨烯復合結構)。然后，再進一步對氧化鐵@石墨烯復合結構進行氨氣退火，從而成功制備具有氮化鐵@氮摻雜石墨烯復合結構的材料。經實驗驗證，這種復合材料具有良好的染料吸附性能以及對氧析出反應的高電催化活性。

為實現上述技術目的，本發明采用的技術方案如下：

本發明的第一個方面，提供一種氮化鐵@氮摻雜石墨烯復合材料的制備方法，所述制備方法包括：以石墨粉末、硝酸鐵為原料進行球磨處理得到表面修飾氧化鐵的石墨烯，即氧化鐵@石墨烯復合材料；然后對氧化鐵@石墨烯復合材料進行氨氣退火處理即得。

本發明的第二個方面，提供上述制備方法制得的氮化鐵@氮摻雜石墨烯復合材料。采用上述方法制得的氮化鐵@氮摻雜石墨烯復合材料，經實驗驗證，其非常易于利用磁場進行操作，并且可以吸附活性紫K-3R以及對氧析出反應具有高電催化活性。因此，這種復合材料可以應用于染料吸附劑以及電催化劑等領域。

本發明的第三個方面，提供上述氮化鐵@氮摻雜石墨烯復合材料在如下任意一種或多種中的應用：

1)吸附染料或制備染料吸附劑；