[發明專利]一種提高高溫高壓合成寶石級金剛石氮含量的方法

有效

• 申請號: 202011135332.2
• 申請日: 2020-10-22
• 公開（公告）號: CN112481698B
• 公開（公告）日: 2022-04-12
• 發明（設計）人: 任瑛;王茜;侯曉多;張貴鋒
• 申請（專利權）人: 河南工業大學;大連理工大學
• 主分類號: C30B29/04
• 分類號: C30B29/04;C30B1/10;C30B1/12;C01B21/082
• 代理公司: 大連理工大學專利中心 21200
• 代理人: 溫福雪;侯明遠

1.一種提高高溫高壓合成寶石級金剛石氮含量的方法，以碳氮氫化合物為原料，采用熔鹽輔助的方法將碳氮氫化合物轉變成含C-N化學鍵的氮化碳粉末；以氮化碳粉末作為添加劑，金屬合金粉作為觸媒，采用傳統的六面頂壓機，通過溫度梯度法合成高氮含量的寶石級金剛石單晶；其特征在于，具體步驟如下：

(1)氮化碳粉末的合成

采用熔鹽輔助的方法合成C-N材料，具體包括如下步驟：

(1.1)以碳氮氫化合物為原料，高純度鹵化物鹽ZnCl₂-NaCl、LiCl-KCl或KCl-NaCl為熔鹽介質；將碳氮氫化合物和熔鹽介質按比例在球磨機中混合均勻；其中熔鹽介質中低熔點鹵化物鹽與高熔點鹵化物鹽的質量比為1:3-3:1，碳氮氫化合物與熔鹽介質質量比為5％-50％；

(1.2)將球磨后的混合料于氮氣氣氛下以5～15℃min^-1的速度加熱至200～900℃后保持1h；

(1.3)自然冷卻至室溫，將獲得的固體物研磨，用質量分數2％-20％的稀鹽酸溶液徹底去除無機鹽和反應的殘余物；

(1.4)用熱去離子水邊清洗邊攪拌2h，最后過濾；

(1.5)用蒸餾水洗滌至中性數次后，在80℃真空中干燥10-15h，或將其置入水懸浮溶液中，在真空中干燥10-20h，獲得氮化碳粉末；

(2)高氮含量寶石級金剛石高溫高壓合成

在碳源的基礎上添加步驟(1)得到的氮化碳粉末，氮化碳粉末與碳源的質量比在20-100％之間，將處理后的原料和觸媒合成塊裝入葉臘石的合成腔體中，控制壓力和溫度；其中合成壓力為4-10GPa，溫度為1000-1700℃，合成時間為10-48小時；合成后的樣品先在100℃的質量分數為30％-60％稀硝酸中處理20-40min，然后再把合成晶體放入體積比1:10-1:1的濃硫酸與質量分數為96％-98％的濃硝酸的混合液中進行長時間的精細提純處理，去除晶體表面上附著的雜質；最后在低壓下對高氮金剛石進行高溫退火處理，使晶體轉變為接近無色的Ia型金剛石，其中壓力為2-4GPa，溫度為1300-2000℃；

所述的碳氮氫化合物為腺嘌呤。

2.根據權利要求1所述的提高高溫高壓合成寶石級金剛石氮含量的方法，其特征在于，所述的碳源為石墨。