[發明專利]超臨界制備氧化石墨烯的方法

在審

• 申請號: 202011105195.8
• 申請日: 2020-10-15
• 公開（公告）號: CN112209371A
• 公開（公告）日: 2021-01-12
• 發明（設計）人: 馬賀然;張佑專;郭邐達;楊亞敏;陳韻吉
• 申請（專利權）人: 北京石墨烯研究院有限公司
• 主分類號: C01B32/198
• 分類號: C01B32/198
• 代理公司: 北京律智知識產權代理有限公司 11438
• 代理人: 司麗琦;于寶慶

本發明提供一種超臨界制備氧化石墨烯的方法及采用該方法得到的氧化石墨烯，該超臨界制備氧化石墨烯的方法包括：將石墨和氧化劑混合，所述混合后的材料進行超臨界處理，得到氧化石墨烯。本發明的方法制備工藝簡單、成本低且環境污染小，所得氧化石墨烯結構完整，氧化程度均勻且質量可控，反應介質可以回收重復利用，節約制備成本，具有良好的應用前景。

技術領域

本發明涉及石墨烯技術領域，具體涉及一種超臨界制備氧化石墨烯的方法。

背景技術

氧化石墨烯是一種典型的二維片狀結構納米材料，水平尺寸從幾百納米到幾微米甚至更大，但是厚度只有單個或幾個石墨層厚。氧化石墨烯的制備方法有很多，例如傳統濃酸配強氧化劑的Brodie法、Staudenmaier法、Hummers法以及2010年Tour教授團隊發展起來的Tours法。近幾年，也涌現各種綠色的氧化石墨烯制備工藝，如浙江大學高超教授團隊利用高鐵酸鉀作為氧化劑來獲得單層氧化石墨烯。中科院金屬所任文才教授團隊提出的電化學法制備氧化石墨烯，其產物氧化程度和產率均不亞于傳統方法。

目前，工業化大規模生產氧化石墨烯的方法主要以Hummers法和Tours法為主，上述方法以濃硫酸作為插層劑、高錳酸鉀作為氧化劑，過氧化氫為終止劑，通過鹽酸和水對其進行純化，得到含有少量雜質的氧化石墨烯。但上述過程中會產生大量的廢酸和廢水，且制備工藝相對復雜，完整的制備周期需48h以上，產品質量參差不齊，對下游產品的應用會帶來很多不便。

因此，亟需一種新的氧化石墨烯的制備方法，以解決現有技術中存在的種種問題。

需注意的是，前述背景技術部分公開的信息僅用于加強對本發明的背景理解，因此它可以包括不構成對本領域普通技術人員已知的現有技術的信息。

發明內容

本發明的一個主要目的在于克服上述現有技術的至少一種缺陷，提供一種超臨界制備氧化石墨烯的方法及采用該方法制備的氧化石墨烯，以解決現有氧化石墨烯的制備工藝復雜、產品質量可控性低、污染環境等問題。

為了實現上述目的，本發明采用如下技術方案：

本發明提供一種超臨界制備氧化石墨烯的方法，包括：將石墨和氧化劑混合，混合后的材料進行超臨界處理，得到氧化石墨烯。

根據本發明的一個實施方式，超臨界處理包括：將石墨和氧化劑混合后置于反應釜內；及向反應釜通入超臨界介質，并加溫加壓進行超臨界反應，得到氧化石墨烯。

根據本發明的一個實施方式，超臨界反應的壓力為2MPa～50MPa。

根據本發明的一個實施方式，超臨界反應的溫度為30℃～200℃，保溫時間為0.1h～24h。

根據本發明的一個實施方式，超臨界介質為氣態介質或液態介質，超臨界介質選自二氧化碳、乙醇、甲烷、乙烷、丙烷、正戊烷、氨、N-甲基吡咯烷酮和二甲基甲酰胺中的一種或多種。

根據本發明的一個實施方式，石墨和氧化劑的質量比為1:0.5～1:30。

根據本發明的一個實施方式，氧化劑選自雙氧水、高錳酸鉀、高鐵酸鉀、五氧化二磷、液氧、臭氧、過氧化鈉、過氧化鉀、過硫酸鉀和芬頓試劑中的一種或多種。

根據本發明的一個實施方式，石墨選自天然鱗片石墨、可膨脹石墨、膨脹石墨和人造石墨中的一種或多種。

根據本發明的一個實施方式，還包括將超臨界處理后的產物進行超聲輔助剝離處理，得到氧化石墨烯。

本發明還提供一種氧化石墨烯，采用上述方法制備得到。

由上述技術方案可知，本發明的有益效果在于：