[發明專利]含沉淀型ε/ε’碳化鐵和χ碳化鐵的組合物及制備方法、催化劑和應用及費托合成的方法

有效

• 申請號: 202011059127.2
• 申請日: 2020-09-30
• 公開（公告）號: CN112569980B
• 公開（公告）日: 2023-07-11
• 發明（設計）人: 門卓武;王鵬;呂毅軍;程萌;常海;李為真;張雪冰
• 申請（專利權）人: 國家能源投資集團有限責任公司;北京低碳清潔能源研究院
• 主分類號: B01J27/22
• 分類號: B01J27/22;B01J35/10;C10G2/00
• 代理公司: 北京信諾創成知識產權代理有限公司 11728
• 代理人: 陳悅軍

1.一種含沉淀型ε/ε’碳化鐵和χ碳化鐵的組合物，按所述組合物的總量計，所述組合物包含95-100mol%的沉淀型ε/ε’碳化鐵和χ碳化鐵，以及0-5mol%的含Fe雜質，所述含Fe雜質為ε/ε’碳化鐵和χ碳化鐵之外的含鐵元素物質；

其中，所述組合物的比表面積為40-320m²/g；所述含Fe雜質不為0；

所述組合物的制備方法包括：

將含鐵鹽的水溶液與堿性沉淀劑混合共沉淀，并將得到的沉淀物進行洗滌、分離后，得到固體進行干燥、焙燒，得到前驅體；

（1）制備沉淀型ε/ε’碳化鐵，包括：

（1-1）將所述前驅體與H₂在溫度為450-580℃下進行第一還原；

（1-2）將步驟（1-1）得到的物料與H₂、CO在溫度為90-185℃下進行前處理，H₂與CO的摩爾比為1.2-2.8：1；

（1-3）將步驟（1-2）得到的物料與H₂、CO在溫度為200-300℃下進行第一碳化物制備，H₂與CO的摩爾比為1-3.2：1；得到沉淀型ε/ε’碳化鐵；

（2）制備沉淀型χ碳化鐵，包括：

（2-1）將所述前驅體與H₂在溫度為450-610℃下進行第二還原；

（2-2）將步驟（2-1）得到的物料與含O₂氣體在溫度為0-50℃下進行表面鈍化處理，所述含O₂氣體中O₂的體積濃度為1-5%；

（2-3）將步驟（2-2）得到的物料與H₂、CO在溫度為260-430℃下進行第二碳化物制備，H₂與CO的摩爾比為7-110：1；得到沉淀型χ碳化鐵；

（3）將95-100摩爾份的沉淀型ε/ε’碳化鐵和χ碳化鐵，0-5摩爾份的含Fe雜質在惰性氣體條件下進行混合。

2.根據權利要求1所述的組合物，其中，所述組合物的比表面積為50-270m²/g。

3.根據權利要求1或2所述的組合物，其中，按所述組合物的總量計，所述組合物包含97-100mol%的沉淀型ε/ε’碳化鐵和χ碳化鐵，以及0-3mol%的含Fe雜質。

4.根據權利要求1或2所述的組合物，其中，所述含Fe雜質為ε/ε’碳化鐵和χ碳化鐵之外的碳化鐵、鐵、鐵氧化物、鐵氫氧化物、鐵硫化物、鐵鹽中的至少一種。

5.根據權利要求3所述的組合物，其中，所述含Fe雜質為ε/ε’碳化鐵和χ碳化鐵之外的碳化鐵、鐵、鐵氧化物、鐵氫氧化物、鐵硫化物、鐵鹽中的至少一種。

6.根據權利要求1-2和5中任意一項所述的組合物，其中，沉淀型ε/ε’碳化鐵和χ碳化鐵的摩爾比為a：b，其中，0＜a＜100，0＜b＜100。

7.根據權利要求6所述的組合物，其中，?0＜a≤75，0＜b≤75。

8.根據權利要求3所述的組合物，其中，沉淀型ε/ε’碳化鐵和χ碳化鐵的摩爾比為a：b，其中，0＜a＜100，0＜b＜100。

9.根據權利要求8所述的組合物，其中，?0＜a≤75，0＜b≤75。

10.根據權利要求4所述的組合物，其中，沉淀型ε/ε’碳化鐵和χ碳化鐵的摩爾比為a：b，其中，0＜a＜100，0＜b＜100。

11.根據權利要求10所述的組合物，其中，?0＜a≤75，0＜b≤75。