[發(fā)明專利]含負(fù)載型χ碳化鐵和θ碳化鐵的組合物及制備方法、催化劑和應(yīng)用及費托合成的方法

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 202011059112.6
• 申請日: 2020-09-30
• 公開（公告）號: CN112569976B
• 公開（公告）日: 2023-07-11
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 王鵬;林泉;呂毅軍;張魁;孟祥堃;門卓武;孫琦
• 申請（專利權(quán)）人: 國家能源投資集團有限責(zé)任公司;北京低碳清潔能源研究院
• 主分類號: B01J27/22
• 分類號: B01J27/22;C10G2/00
• 代理公司: 北京信諾創(chuàng)成知識產(chǎn)權(quán)代理有限公司 11728
• 代理人: 陳悅軍

1.一種含負(fù)載型χ碳化鐵和θ碳化鐵的組合物，按所述組合物的總量計，所述組合物包含55-90重量%的載體和10-45重量%的鐵組分，其中，以所述鐵組分的總量計，所述鐵組分包含95-100mol%的χ碳化鐵和θ碳化鐵，以及0-5mol%的含F(xiàn)e雜質(zhì)，所述含F(xiàn)e雜質(zhì)為χ碳化鐵和θ碳化鐵之外的含鐵元素物質(zhì)；所述含F(xiàn)e雜質(zhì)不為0；所述組合物的制備方法包括：

將載體在鐵鹽的水溶液中進(jìn)行浸漬，并將浸漬后載體進(jìn)行干燥、焙燒，得到前驅(qū)體；

（1）制備負(fù)載型θ碳化鐵，包括：

（1-1）將所述前驅(qū)體與H₂在溫度T₁為340-600℃下進(jìn)行第一還原；

（1-2）將步驟（1-1）得到的物料與H₂、CO在溫度T₂為280-430℃下進(jìn)行第一碳化物制備，時間為20-120h，其中，H₂與CO的摩爾比為5-120：1，得到負(fù)載型θ碳化鐵；

（2）制備負(fù)載型χ碳化鐵，包括：

（2-1）將所述前驅(qū)體與H₂在溫度為350-610℃下進(jìn)行第二還原；

（2-2）將步驟（2-1）得到的物料與含O₂氣體在溫度為0-50℃下進(jìn)行表面鈍化處理，所述含O₂氣體中O₂的體積濃度為1-5%；

（2-3）將步驟（2-2）得到的物料與H₂、CO在溫度為260-430℃下進(jìn)行第二碳化物制備，H₂與CO的摩爾比為7-110：1，得到負(fù)載型χ碳化鐵；

（3）將負(fù)載型χ碳化鐵和θ碳化鐵，與含F(xiàn)e雜質(zhì)在惰性氣體保護(hù)下進(jìn)行混合。

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的組合物，其中，所述組合物的比表面積為40-500m²/g。

3.根據(jù)權(quán)利要求2所述的組合物，其中，所述組合物的比表面積為50-350m²/g。

4.根據(jù)權(quán)利要求1-3中任意一項所述的組合物，其中，按所述組合物的總量計，所述組合物包含60-85重量%的載體和15-40重量%的鐵組分。

5.根據(jù)權(quán)利要求4所述的組合物，其中，以所述鐵組分的總量計，所述鐵組分包含97-100mol%的χ碳化鐵和θ碳化鐵，以及0-3mol%的含F(xiàn)e雜質(zhì)。

6.根據(jù)權(quán)利要求1-3和5中任意一項所述的組合物，其中，所述含F(xiàn)e雜質(zhì)為χ碳化鐵和θ碳化鐵之外的碳化鐵、鐵、鐵氧化物、鐵氫氧化物、鐵硫化物、鐵鹽中的至少一種。

7.根據(jù)權(quán)利要求4所述的組合物，其中，所述含F(xiàn)e雜質(zhì)為χ碳化鐵和θ碳化鐵之外的碳化鐵、鐵、鐵氧化物、鐵氫氧化物、鐵硫化物、鐵鹽中的至少一種。

8.根據(jù)權(quán)利要求1-3、5、7中任意一項所述的組合物，其中，χ碳化鐵和θ碳化鐵的摩爾比為a：b，其中，0＜a＜100，0＜b＜100。

9.根據(jù)權(quán)利要求8所述的組合物，其中，?0＜a≤85，0＜b≤85。

10.根據(jù)權(quán)利要求4所述的組合物，其中，χ碳化鐵和θ碳化鐵的摩爾比為a：b，其中，0＜a＜100，0＜b＜100。

11.根據(jù)權(quán)利要求10所述的組合物，其中，?0＜a≤85，0＜b≤85。

12.根據(jù)權(quán)利要求6所述的組合物，其中，χ碳化鐵和θ碳化鐵的摩爾比為a：b，其中，0＜a＜100，0＜b＜100。

13.根據(jù)權(quán)利要求12所述的組合物，其中，?0＜a≤85，0＜b≤85。