[發明專利]一種氮摻雜改性硅/石墨/石墨烯復合材料的制備方法

有效

• 申請號: 202011049524.1
• 申請日: 2020-09-29
• 公開（公告）號: CN112186159B
• 公開（公告）日: 2022-05-10
• 發明（設計）人: 隋艷偉;馮泉濤;肖彬;孟冬梅
• 申請（專利權）人: 江蘇福瑞士電池科技有限公司;中國礦業大學
• 主分類號: H01M4/36
• 分類號: H01M4/36;H01M4/38;H01M4/62;H01M10/0525;C01B32/194;C01B32/21;C01B33/02
• 代理公司: 徐州市三聯專利事務所 32220
• 代理人: 陳鵬

1.一種氮摻雜改性硅/石墨/石墨烯復合材料的制備方法，其特征在于，包括以下步驟：

(1)將納米硅粉攪拌超聲分散在去離子水中，分散后在攪拌狀態下加入聚二烯二甲基氯化銨溶液，充分攪拌后超聲；

(2)將超聲后的溶液轉移到離心管中，離心后倒掉上清液，重新加入去離子水，超聲分散5～10min后，繼續離心，加去離子水清洗3～5次，最后得到棕色沉淀物；

(3)將得到的棕色沉淀物真空干燥得改性納米硅粉；

(4)取制得的改性納米硅粉超聲1～2小時后分散于15mL酒精中，然后加入天然石墨，得混合溶液；

(5)將得到的混合溶液轉移到100mL的球磨罐中進行球磨，球磨3～5h后，干燥得到改性納米硅/石墨復合材料；

(6)稱取氧化石墨烯、尿素和抗壞血酸，超聲分散于去離子水中，水浴加熱至溶液呈粘稠狀態；

(7)取步驟(5)得到的改性納米硅/石墨復合材料加入到步驟(6)得到的粘稠狀溶液中，進行強磁力攪拌至得到均一粘稠溶液；

(8)將步驟(7)的均一粘稠溶液轉移到水浴鍋中，水浴加熱成柱狀膠體；

(9)水浴加熱反應結束后，冷卻至室溫得到深棕色水凝膠，用去離子水清洗后冷凍干燥，得到深棕色柱狀氣凝膠；

(10)將深棕色柱狀氣凝膠放入石英舟中，煅燒得到氮摻雜改性硅/石墨/石墨烯復合材料。

2.根據權利要求1所述的一種氮摻雜改性硅/石墨/石墨烯復合材料的制備方法，其特征在于，所述步驟(1)中納米硅粉的粒徑在80～100nm，用量為300～400mg；所述聚二烯二甲基氯化銨的用量為4mL，采用滴加的方式。

3.根據權利要求1所述的一種氮摻雜改性硅/石墨/石墨烯復合材料的制備方法，其特征在于，所述步驟(2)中的離心條件為9000～11000rpm下，離心10min。

4.根據權利要求1所述的一種氮摻雜改性硅/石墨/石墨烯復合材料的制備方法，其特征在于，所述步驟(3)中在60～70℃下真空干燥24h。

5.根據權利要求1所述的一種氮摻雜改性硅/石墨/石墨烯復合材料的制備方法，其特征在于，所述步驟(4)中改性納米硅粉和石墨的質量比為(1～3)：(6～8)。

6.根據權利要求1所述的一種氮摻雜改性硅/石墨/石墨烯復合材料的制備方法，其特征在于，所述步驟(5)中的球磨條件為球料比(15～20):1，球磨轉速為400～500rpm，正轉5min，停止5min，交替運行；球磨完成后，將樣品在50～70℃下干燥。

7.根據權利要求1所述的一種氮摻雜改性硅/石墨/石墨烯復合材料的制備方法，其特征在于，所述步驟(6)中氧化石墨烯的加入量與步驟(7)中改性納米硅/石墨復合材料的質量比為1:9，所述尿素和抗壞血酸均為0.1g；

步驟(6)中水浴加熱的溫度為50～60℃，時間為1～2h。

8.根據權利要求1所述的一種氮摻雜改性硅/石墨/石墨烯復合材料的制備方法，其特征在于，所述步驟(7)中強磁力攪拌的轉速為400～500rpm，攪拌時間為1～2h；所述步驟(8)中水浴加熱的溫度為80～90℃，加熱時間為2～3h。

9.根據權利要求1所述的一種氮摻雜改性硅/石墨/石墨烯復合材料的制備方法，其特征在于，所述步驟(9)中用去離子水清洗3～5次；所述冷凍干燥的條件為-58℃、真空度≤10pa、時間36～48h。

10.根據權利要求1所述的一種氮摻雜改性硅/石墨/石墨烯復合材料的制備方法，其特征在于，所述步驟(10)中煅燒的條件為用氬氣作保護氣，升溫速率5℃/min，于700～800℃下煅燒3-5h。