[發(fā)明專利]一種金屬-酸堿功能集成催化劑的制備方法及其催化斷裂木質(zhì)素醚鍵制芳香物的應(yīng)用在審
| 申請?zhí)枺?/td> | 202011044296.9 | 申請日： | 2020-09-28 |
| 公開（公告）號： | CN112076746A | 公開（公告）日： | 2020-12-15 |
| 發(fā)明（設(shè)計）人： | 呂微;王晨光;徐瑩;朱妤婷;馬隆龍;張琦;皮奇峰;王文錦 | 申請（專利權(quán)）人： | 中國科學(xué)院廣州能源研究所 |
| 主分類號： | B01J23/44 | 分類號： | B01J23/44;B01J23/46;B01J23/75;B01J37/18;C07C41/18;C07C43/23;C07C45/00;C07C45/51;C07C45/52;C07C47/277;C07C49/84;C07C49/255 |
| 代理公司： | 廣州科粵專利商標(biāo)代理有限公司 44001 | 代理人： | 蔣歡妹;莫瑤江 |
| 地址： | 510640 廣*** | 國省代碼： | 廣東;44 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關(guān)鍵詞： | 一種 金屬 酸堿 功能 集成 催化劑 制備 方法 及其 催化 斷裂 木質(zhì)素 醚鍵制 芳香 應(yīng)用 | ||
本發(fā)明公開了一種金屬?酸堿功能集成催化劑的制備方法及其催化斷裂木質(zhì)素醚鍵制芳香物的應(yīng)用，催化劑中MgO親水端和C嫁接了金屬的疏水端分別在兩相溶劑中完成選擇性催化轉(zhuǎn)化反應(yīng)，同時具有的氫處理活性的金屬中心和酸/堿活性中心實現(xiàn)了木質(zhì)素醚鍵兩相體系中的低溫高效催化斷裂轉(zhuǎn)化，提高木質(zhì)素轉(zhuǎn)化為單體芳香物選擇性和收率，降低了產(chǎn)物的復(fù)雜性，同時兩親性界面催化劑易于回收，解決了現(xiàn)有技術(shù)催化劑和產(chǎn)物和溶劑的分離和回收難的問題。
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及一種金屬-酸堿功能集成催化劑的制備方法及其催化斷裂木質(zhì)素醚鍵制芳香物的應(yīng)用。
背景技術(shù)：
木質(zhì)素是一種三維非晶復(fù)雜聚合物，由甲氧基苯基丙烷及其衍生物組成，約占木質(zhì)纖維素生物量的15～35％。目前，全世界的造紙和紙漿工業(yè)每年生產(chǎn)5000多萬噸木質(zhì)素，隨著以木質(zhì)纖維素生物質(zhì)為原料的第二代生物乙醇的快速發(fā)展，預(yù)計到2030年將生產(chǎn)2.2億噸木質(zhì)素。然而，超過98％的碳水化合物被當(dāng)作廢物處理，并燃燒來取暖。木質(zhì)素作為芳香物的唯一存儲庫，可潛在地作為生產(chǎn)燃料和化學(xué)品的豐富可再生資源。
木質(zhì)素是由芳香族單體對香豆醇、松香醇和芥子醇三個單元通過C-C和C-O鏈接鍵以復(fù)雜的鍵合方式形成的三維高分子化合物。結(jié)構(gòu)單元鍵之間的鍵合方式主要是C-O醚鍵(β-O-4、α-O-4、4-O-5、α-O-γ)，約占鏈接鍵的40～65％；其次是-C-C鍵的連接，主要有β-β、5-5、β-5、和β-1等，約占20～40％。將木質(zhì)素鏈接鍵(特別是醚鍵)切斷是木質(zhì)素轉(zhuǎn)化為芳香物化學(xué)品或燃料的必經(jīng)步驟，該過程已引起極大關(guān)注[Angew Chem Int Edit 2014,53(33),8634-8639；Chemical reviews 2015,115(21)1159-11624；Energy Environ.Sci2015,8(6)1748-1763.]。由于C-O醚鍵比C-C鍵弱且相對不穩(wěn)定，容易切斷，在木質(zhì)素的解聚利用中C-O醚鍵斷裂成為了研究的重點。C-O醚鍵的選擇性水解/氫解斷裂是木質(zhì)素解聚制備芳族化合物備受青睞的方法，這種斷鍵方式很大程度依賴于金屬的活性以及催化劑的酸/堿性[CN105080527B,CN108179644B,CN109706769A，Science 2010,327(5961)68-72；Energy Environ.Sci 2017,10(9),2042-2042.]。
堿催化解聚木質(zhì)素是制備單體芳香族化合物的一種有效方法。在堿性催化脫木素過程中，醚鍵斷裂是主反應(yīng)。堿的濃度和性質(zhì)是影響產(chǎn)物選擇性和收率的重要因素，一般來說，堿性越強，木質(zhì)素的轉(zhuǎn)化率越高。因為堿的極化作用決定了解聚反應(yīng)的動力學(xué)和反應(yīng)機理。酸在木質(zhì)素解聚的過程中也一樣起了主導(dǎo)作用。酸解聚模型化合物的研究表明，在低至85℃的條件下，β-O-4醚鍵已可斷裂[J Wood Chem Technol 2015,35(1),27-42；J WoodChem Technol 2011,57(3),219-225]。各種可溶性的路易斯酸[Green Chem 2017,19(1),202-214；Green Chem 2017,19(12),2774-2782；Chemsuschem 2016,9(20),2974-2981；Chemsuschem 2016,9(16),2074-2079.]、可溶性酸[J Wood Chem Technol 2015,35(1),27-42；Bioresources 2014,9(2),3347-2076.]和固體酸[Acs Catal2015,5(1),365-379.]在水、有機溶劑或溶劑混合物中對木質(zhì)素進行了解聚轉(zhuǎn)化，其單體收率呈現(xiàn)了一個非常寬的分布，從非常低的2wt％到非常高的61wt％。
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