[發(fā)明專利]一種高燃耗高放廢液的處理方法有效
| 申請?zhí)枺?/td> | 202010926906.1 | 申請日: | 2020-09-03 |
| 公開(公告)號: | CN112071461B | 公開(公告)日: | 2022-11-18 |
| 發(fā)明(設(shè)計)人: | 王建晨;陳靖;段五華;徐超;孫濤祥 | 申請(專利權(quán))人: | 清華大學(xué) |
| 主分類號: | G21F9/06 | 分類號: | G21F9/06;G21F9/12;G21F9/08;C22B7/00;C22B1/00;C22B60/02;C22B60/04;C22B3/38 |
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| 摘要: | |||
| 搜索關(guān)鍵詞: | 一種 燃耗 廢液 處理 方法 | ||
本發(fā)明公開了一種高燃耗高放廢液的處理方法,包括:濃縮脫硝段,將高燃耗高放廢液濃縮2~4倍,得到酸度為0.8~1.3mol/L、流量為1的濃縮料液;氧化段,在濃縮料液中加入流量為0.1的镎氧化劑以將濃縮料液中的五價镎Np氧化為六價Np,得到預(yù)處理料液;萃取段,在預(yù)處理料液中加入流量為0.8~1.6的萃取劑進(jìn)行多級萃取,以將預(yù)處理料液中的鈾元素、錒系元素和裂變元素萃入到萃取有機(jī)相中,其中萃取劑包括三烷基氧膦混合物;洗滌段,用流量為0.1~0.3的洗滌液對萃取有機(jī)相進(jìn)行多級洗滌以得到洗滌有機(jī)相,其中洗滌液包括濃度為1~1.5mol/L的硝酸溶液;反萃段,在洗滌有機(jī)相中依次加入流量為0.8~1.6的錒系元素反萃劑、鈾元素反萃劑以及裂變元素反萃劑以順序進(jìn)行多級反萃。
技術(shù)領(lǐng)域
本發(fā)明涉及放射性廢水處理技術(shù),特別涉及一種高燃耗高放廢液的處理方法。
背景技術(shù)
高放廢液是乏燃料后處理PUREX(Plutonium Uranium Recovery by Extraction)流程第一循環(huán)萃取鈾和钚后的萃取殘液,高放廢液是一種放射性高、毒性強(qiáng)的廢液,目前還沒有理想的工業(yè)處理技術(shù),其集中了乏燃料中95%以上的放射性,包含長壽命α放射性元素:殘存的鈾钚(約0.5~0.25%),錒系元素镎、镅和鋦,還有長壽命的裂變元素(如Tc-99)。高放廢液的妥善處理處置早已成為世界性難題,并已成為制約核能可持續(xù)發(fā)展的關(guān)鍵因素之一。目前高放廢液的處理處置方式主要有以下兩種可供選擇的技術(shù)路線:玻璃固化―深地質(zhì)處置和以分離―嬗變?yōu)橹飨冗M(jìn)的高放廢液處理技術(shù)。
玻璃固化―深地質(zhì)處置是較長時間以來的主流技術(shù)路線。玻璃固化目前在國際上已取得廣泛應(yīng)用,發(fā)展為一項成熟技術(shù),但深地質(zhì)處置進(jìn)展較為緩慢,地質(zhì)處置技術(shù)復(fù)雜且需要高昂的費(fèi)用,玻璃固化體需要在地質(zhì)庫儲存幾十萬年以上,其長期安全性和公眾接受程度仍存在一些不確定性。因此為解決高放廢液的安全處理處置問題,國際上提出了“分離-嬗變”(Partitioning and Transmutation,即P-T)的技術(shù)路線。P-T就是從高放廢液中分離錒系元素和長壽命裂變產(chǎn)物(如Tc-99等),再通過嬗變方法轉(zhuǎn)化成短壽命或穩(wěn)定核素。分離后高放廢液再進(jìn)行玻璃固化可變?yōu)榉铅翉U物,其毒性和地質(zhì)處置時間將大大縮短,其處置的安全性和經(jīng)濟(jì)型將大大提高。
從高放廢液中分離錒系元素的方法有沉淀分離法、離子交換法、色譜法和溶劑萃取法。溶劑萃取法具有選擇性好、回收率高、適合大規(guī)模生產(chǎn)、設(shè)備簡單、操作方便、易實現(xiàn)連續(xù)化和自動化、萃取劑易于循環(huán)利用等優(yōu)點(diǎn),且適合于強(qiáng)放射性環(huán)境下使用。針對低燃耗乏燃料后處理高放廢液(中國專利CN85105352.1)和生產(chǎn)堆高放廢液的分離方法(CN93102120.0)已有相關(guān)的專利,以上高放廢液達(dá)到非α化所需的α放射性的去污系數(shù)為幾十到幾千即可。而針對高燃耗(55000MWd/tU以上)乏燃料后處理產(chǎn)生的高放廢液(簡稱高燃耗高放廢液),其組成更加復(fù)雜、放射性更強(qiáng)和錒系元素分離達(dá)到非α化的去污系數(shù)要求更高(105以上)等特點(diǎn),需要解決高放廢液中高含量鋯(Zr)的萃取三相問題、解決镎(Np)的價態(tài)調(diào)節(jié)和控制以保證對镎的去除等技術(shù)問題,才能滿足高燃耗乏燃料后處理高放廢液的非α化的去污要求。
基于上述需求,提供一種適于高燃耗高放廢液的非α化的處理方法,成為現(xiàn)有技術(shù)中有待解決的技術(shù)問題。
發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的一個實施例提供了一種高燃耗高放廢液的處理方法,包括:
濃縮脫硝段,將所述高燃耗高放廢液濃縮2~4倍,得到酸度為0.8~1.3mol/L、流量為1的濃縮料液;
氧化段,在所述濃縮料液中加入流量為0.1的镎氧化劑以將所述濃縮料液中的五價镎Np氧化為六價Np,得到預(yù)處理料液;
萃取段,在所述預(yù)處理料液中加入流量為0.8~1.6的萃取劑進(jìn)行多級萃取,以將所述預(yù)處理料液中的鈾元素、錒系元素和裂變元素萃入到萃取有機(jī)相中,其中所述萃取劑包括三烷基氧膦混合物;
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