[發(fā)明專利]二羧酸配體Zn金屬有機骨架材料的制備方法及其應(yīng)用有效
| 申請?zhí)枺?/td> | 202010851298.2 | 申請日： | 2020-08-21 |
| 公開（公告）號： | CN111995762B | 公開（公告）日： | 2022-06-10 |
| 發(fā)明（設(shè)計）人： | 胡明剛;宋新鋒;王曉雄 | 申請（專利權(quán)）人： | 齊齊哈爾大學(xué) |
| 主分類號： | C08G83/00 | 分類號： | C08G83/00;B01J31/22;C02F1/70;C02F1/30;C02F101/22 |
| 代理公司： | 哈爾濱市松花江專利商標(biāo)事務(wù)所 23109 | 代理人： | 岳泉清 |
| 地址： | 161006 黑龍江*** | 國省代碼： | 黑龍江;23 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關(guān)鍵詞： | 二羧酸 zn 金屬 有機 骨架 材料 制備 方法 及其 應(yīng)用 | ||
二羧酸配體Zn金屬有機骨架材料的制備方法及其應(yīng)用，本發(fā)明涉及一種含二羧酸配體的金屬有機骨架材料的合成方法及其應(yīng)用，它為了解決現(xiàn)有金屬有機骨架材料光催化還原六價鉻的催化性能有待提高的問題。制備方法：向反應(yīng)釜內(nèi)膽中加入二羧酸配體、有機介質(zhì)和三氟乙酸，將鋅鹽溶于有機溶劑中，制得金屬鹽溶液，將金屬鹽溶液加入內(nèi)膽中，在90～110℃下反應(yīng)，過濾收集反應(yīng)物，有機溶劑洗滌后在四氫呋喃中浸泡處理，干燥后再在丙酮中浸泡處理，過濾，洗滌，干燥后得到二羧酸配體Zn金屬有機骨架材料。本發(fā)明通過有機配體和中心金屬的設(shè)計，構(gòu)建性能良好的金屬有機骨架催化劑，提高六價鉻的還原效率，六價鉻的還原率能達到97％以上。
技術(shù)領(lǐng)域
本發(fā)明涉及一種含二羧酸配體的Zn金屬有機骨架材料的合成方法，以及這類金屬有機骨架材料在光催化六價鉻還原中的應(yīng)用。
背景技術(shù)
水資源是寶貴的資源，對一個國家和社會發(fā)展至關(guān)重要。在過去幾十年里，水中的重金屬污染物問題引起了人們的極大關(guān)注。與大多數(shù)有機污染物不同，金屬污染物不可生物降解，能在生物組織中積聚，并在整個食物鏈中累積，進而影響人類的健康。
鉻廣泛應(yīng)用于皮革鞣制、電鍍、紡織、選礦、冶金、木材防腐等行業(yè)，幾十年來，大量含鉻廢水排入水體。鉻作為一種重金屬污染物，造成了嚴(yán)重的環(huán)境問題，危害了人類健康。因此，含鉻廢水治理成為當(dāng)前關(guān)注的熱點問題之一。鉻以多種形式存在，在水中主要有兩種穩(wěn)定的氧化態(tài)：三價鉻(Cr(III))和六價鉻(Cr(VI))。Cr(III)毒性較小，并且可以以Cr(OH)3的形式沉淀析出，容易去除。而Cr(Ⅵ)是有毒的和致癌的，可導(dǎo)致肝損傷、肺充血和嚴(yán)重腹瀉等健康問題。因此，從水中去除六價鉻對保護環(huán)境、維護人體健康具有重要意義。
目前，從水體中去除六價鉻方法主要有幾種，如物理法(膜過濾法、離子交換法)、生物法(微生物降解法)和化學(xué)法(化學(xué)沉淀法、吸附法和光催化還原法)。在這些技術(shù)中，光催化還原法可利用光能將六價鉻還原為毒性較小易于除去的三價鉻，具有巨大潛力，因而越來越受到人們的關(guān)注。
金屬有機骨架由于具有孔結(jié)構(gòu)易調(diào)變等優(yōu)點，廣泛應(yīng)用于氣體儲存、分離、藥物、催化等領(lǐng)域，近年在六價鉻還原領(lǐng)域也得到了應(yīng)用。Yuan等(Journal of HazardousMaterials,2015,286:187-194)報道了一種氨基功能化的鈦金屬有機骨架，這種金屬有機骨架Ti3+-Ti4+間的電子轉(zhuǎn)移，使光激發(fā)電子從金屬氧簇轉(zhuǎn)移到Cr(VI)，促進了光催化Cr(VI)還原。Wu等(Applied Catalysis B:Environmental,2015,162:245-251)合成了銦金屬有機骨架MIL-68(In)-NH2，具有較好的活性和穩(wěn)定性。這種金屬有機骨架在可見光區(qū)的吸收延伸到440nm左右，是一種較好的Cr(VI)可見光還原催化劑。Shen等(PhysicalChemistry Chemical Physics,2015,17:117-121)合成了配體含有不同官能團的鋯金屬有機骨架UiO-66-X。通過在有機配體中引入官能團來改變金屬中心的電子密度。引入給電子官能團增加了電子密度，促進了光生載流子的分離和轉(zhuǎn)移，從而提高了光催化Cr(VI)還原的性能。Ye等(Advanced Science,2015,2:1500006)報道了一種鐵金屬有機骨架，通過在這種鐵基MOF的有機配體中引入胺基增強其可見光吸收。在可見光下，鐵基MOF中引入的胺基越多，通過激發(fā)胺官能團生成的電子-空穴就越多，從而提高光催化Cr(VI)還原的性能。
近年來，金屬有機骨架材料在光催化還原六價鉻方面取得了一定的進展，但從實際應(yīng)用來看，有必要開發(fā)性能更優(yōu)異的、高效的光催化六價鉻還原金屬有機骨架材料。
發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明目的是為了解決現(xiàn)有金屬有機骨架材料光催化還原六價鉻的催化性能有待提高的問題，而提供二羧酸配體Zn金屬有機骨架材料的制備方法及其應(yīng)用。
本發(fā)明二羧酸配體Zn金屬有機骨架材料的制備方法按照下列步驟實現(xiàn)：
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