[發明專利]一種石墨烯擔載鈀納米粒子復合材料及其制備方法和應用

有效

• 申請號: 202010693867.5
• 申請日: 2020-07-17
• 公開（公告）號: CN111799478B
• 公開（公告）日: 2022-04-15
• 發明（設計）人: 袁偉永;楊其毅;李長明
• 申請（專利權）人: 西南大學
• 主分類號: H01M4/88
• 分類號: H01M4/88;H01M4/92;H01M8/22;B82Y30/00
• 代理公司: 北京同恒源知識產權代理有限公司 11275
• 代理人: 趙榮之

本發明涉及一種石墨烯擔載鈀納米粒子復合材料及其制備方法和應用，屬于材料技術領域。該方法如下：將腺嘌呤加入乙二醇中至腺嘌呤均勻分散，再加入石墨烯至石墨烯均勻分散后攪拌至部分腺嘌呤吸附于石墨烯表面，從而在石墨烯表面引入結合位點，然后加入鈀源至鈀源均勻分散后攪拌至鈀源中鈀離子與結合位點有效結合，獲得反應液，將反應液pH調至7?12.5后，于150?180℃下回流攪拌反應后固液分離，將固相洗滌、干燥即可。該復合材料中石墨烯上均勻分布著高分散、具有超小尺寸鈀納米粒子，將其作為直接甲酸燃料電池的催化劑，有著非常高的甲酸氧化催化活性以及穩定性。且該方法操作簡便快捷，為實際制作節約了成本，適合擴大化生產。

技術領域

本發明屬于材料技術領域，具體涉及一種石墨烯擔載鈀納米粒子復合材料及其制備方法和應用。

背景技術

直接甲酸燃料電池(DFAFC)由于具有較高的理論開路電壓(1.48V)以及較低的運行溫度，同時其燃料甲酸(FA)具有較低的膜滲透率且易于運輸和儲存，是最有前景的能量轉化裝置之一。在DFAFC中，Pt仍然是最常用的催化劑，但Pt的價格昂貴且儲量稀缺，Pd相對Pt來說便宜且豐富，催化效率也較高，因此Pd是最有可能替代Pt作為燃料電池的催化劑。但是，相比于Pt而言，Pd氧化物較為穩定，比較難還原成單質形態，因而難以得到較小的顆粒，從而得不到更大的電化學活性面積(ECSA)。因此，開發一種高分散度的Pd小尺寸納米顆粒催化劑是目前Pd催化劑的主要方向之一。

將Pd催化劑搭載于高比表面積并且高導電性的基底上，可以提高分散性，促進電子轉移和傳輸，以及增強穩定性，因此得以大幅提升催化性能。而具有二維π-π共軛結構的石墨烯因其具有出色的電子遷移率和巨大的表面積有望用于催化劑的載體。但是，由于原始石墨烯的惰性以及官能團的缺乏，Pd極容易形成大顆粒團聚，同時石墨烯之間的堆疊也會阻礙其催化活性。所以到目前為止，在石墨烯表面生長分布均勻尺寸小的Pd納米粒子還是一個嚴峻的挑戰。

發明內容

有鑒于此，本發明的目的之一在于提供一種石墨烯擔載鈀納米粒子復合材料的制備方法；目的之二在于提供一種石墨烯擔載鈀納米粒子復合材料；目的之三在于提供石墨烯擔載鈀納米粒子復合材料作為直接甲酸燃料電池催化劑的應用。

為達到上述目的，本發明提供如下技術方案：

1、一種石墨烯擔載鈀納米粒子復合材料的制備方法，所述方法如下：

將腺嘌呤加入乙二醇中至所述腺嘌呤均勻分散，再加入石墨烯至所述石墨烯均勻分散后攪拌至部分所述腺嘌呤吸附于所述石墨烯表面，從而在所述石墨烯表面引入結合位點，然后加入鈀源至所述鈀源均勻分散后攪拌至所述鈀源中鈀離子與所述結合位點有效結合，獲得反應液，將所述反應液pH調至7-12.5后，于150-180℃下回流攪拌反應后固液分離，將固相洗滌、干燥即可。

優選的，所述乙二醇中腺嘌呤的濃度為0.01-0.2mg/mL，石墨烯的濃度為0.2-1mg/mL。

優選的，攪拌10-14h至部分所述腺嘌呤吸附于所述石墨烯表面。

優選的，所述石墨烯與所述鈀源中鈀離子的質量摩爾比為12:0.01-0.06，g:mol。

優選的，攪拌1-5h至所述鈀源中鈀離子與所述結合位點有效結合。

優選的，于150-180℃下回流攪拌反應3-5h后固液分離。

優選的，所述石墨烯為原始石墨烯或由氧化石墨烯經還原形成的石墨烯。

優選的，所述鈀源為Pd(NO₃)₂·2H₂O、HPdCl₄或C₁₀H₁₄O₄Pd中的一種。

優選的，所述干燥具體為：于真空干燥箱中干燥12-24h。