[發明專利]一種石墨烯型碳化氮負載納米零價鐵復合材料及其制備方法和應用

在審

• 申請號: 202010595257.1
• 申請日: 2020-06-27
• 公開（公告）號: CN111875025A
• 公開（公告）日: 2020-11-03
• 發明（設計）人: 凌嵐;唐晨柳
• 申請（專利權）人: 同濟大學
• 主分類號: C02F1/70
• 分類號: C02F1/70;C02F1/62;C02F101/20
• 代理公司: 上海科盛知識產權代理有限公司 31225
• 代理人: 蔣亮珠

本發明涉及一種石墨烯型碳化氮負載納米零價鐵復合材料及其制備方法和應用，該復合材料通過以下步驟制得：(1)石墨烯型碳化氮的合成；(2)將g?C₃N₄分散于FeCl₃溶液中；(3)硼氫化鈉溶液的制備；(4)將硼氫化鈉溶液邊攪拌邊滴加至懸濁液中，生成石墨烯型碳化氮負載納米零價鐵復合材料；(5)將石墨烯型碳化氮負載納米零價鐵復合材料保存。與現有技術相比，本發明具有能提高納米零價鐵顆粒的穩定性和延長其反應活性，并且可用于水體中重金屬鉛離子去除等優點。

技術領域

本發明涉及納米鐵材料領域，尤其是涉及一種石墨烯型碳化氮負載納米零價鐵復合材料及其制備方法和應用。

背景技術

鉛污染問題是目前人們非常關注的問題。長期接觸含鉛的水將引起臭名昭著的神經毒性，可影響多個身體系統。為了維持環境和人類的健康，提出了一項迫切的挑戰，即要求采用效率高、綠色經濟的鉛去除技術。

傳統的去除方法，包括吸附、沉淀、溶劑萃取、離子交換、混凝等，但是，這些方法存在操作成本高、效率低、去除不徹底、二次污染等缺點。在這些方法中，吸附法是應用最廣泛的鉛凈化技術由于離子在水中操作方便，價格相對實惠。從另一個角度看，合成具有將游離態的Pb(II)穩定到Pb⁰能力的處理劑并進行有效分離可能是一個有前途的方向。目前，國內外已開展了大量針對水體中鉛離子去除的研究工作，而納米零價鐵(nZVI)，即三維尺度中至少有一維處于納米尺度范圍且以零價鐵為主要成分的材料，以其高比表面積和強還原性等特點已得到廣泛關注，成為目前應用最廣泛的地下水和危險廢物處理納米材料之一。

然而，由于化學和磁學的相互作用，純鐵納米顆粒往往連接成線性或者分形的聚集體，因此其不理想的膠體穩定性和可運輸性受到越來越多的關注。同時，考慮到nZVI的使用壽命及其對污染物修復的長期有效性，提高對目標污染物的電子選擇性或控制電子轉移也是一個亟需解決的突出問題。

發明內容

本發明的目的就是為了克服上述現有技術存在的缺陷而提供一種能提高納米零價鐵顆粒的穩定性和延長其反應活性，并且可用于水體中重金屬鉛離子去除的石墨烯型碳化氮負載納米零價鐵復合材料及其制備方法和應用。

本發明的目的可以通過以下技術方案來實現：

該復合材料是利用Fe³⁺與石墨烯型碳化氮上的官能團發生絡合作用，改變納米零價鐵的微結構并使得納米零價鐵顆粒均勻地分散在碳化氮上，具體制備方法如下：

一種石墨烯型碳化氮負載納米零價鐵復合材料的制備方法，該方法包括以下步驟：

(1)石墨烯型碳化氮的合成：將尿素粉末加熱、保溫后，自然冷卻，得到g-C₃N₄；所得黃色粉末不需要經進一步處理即被收集起來使用。

(2)將g-C₃N₄分散于FeCl₃溶液中，進行超聲分散，得到懸濁液，并全程持續地通入高純氮氣；(99.9％)排出溶解氧以保證厭氧環境。

(3)硼氫化鈉溶液的制備：將強還原劑硼氫化鈉溶于去離子水中備用；

(4)將硼氫化鈉溶液邊攪拌邊滴加至懸濁液中，并持續地通入高純氮氣，當混合液顏色由深橙色最后變成深灰色時，停止滴加，此時已經生成石墨烯型碳化氮負載納米零價鐵復合材料；溶液顏色最初為深橙色，因為溶液中含有Fe³⁺；而后變為淺綠色，因為三價鐵被還原為Fe²⁺；最后變成深灰色，即石墨烯型碳化氮負載納米零價鐵復合材料。

(5)石墨烯型碳化氮負載納米零價鐵復合材料的保存：將混合液通過離心收集得到的深灰色納米顆粒，用去離子水和無水乙醇洗滌，然后保存在乙醇中。