[發明專利]銅表面摻雜VIII族金屬促進甲烷分解的模擬仿真方法

在審

• 申請號: 202010585639.6
• 申請日: 2020-06-24
• 公開（公告）號: CN111710369A
• 公開（公告）日: 2020-09-25
• 發明（設計）人: 楊迎霞
• 申請（專利權）人: 楊迎霞
• 主分類號: G16C20/10
• 分類號: G16C20/10;G16C20/30
• 代理公司: 暫無信息
• 代理人: 暫無信息

1.一種銅表面摻雜VIII族金屬促進甲烷分解的模擬仿真方法，其特征在于，包括以下步驟:

S1: 建立Cu(111)表面和VIII族金屬摻雜的Cu(111)表面共10種表面模型，其中，VIII族金屬摻雜方式為替代Cu(111)表面第一層的1個Cu 原子；

S2:根據密度泛函理論，優化Cu(111)表面和VIII族過金屬摻雜的Cu(111)表面甲烷分解反應始態和終態的結構，確定反應能E；

S3:根據反應始態和終態的結構搜尋反應過渡態的結構并確定反應活化能E*；

S4:分析不同摻雜元素對甲烷分解反應的影響，篩選比較合適的摻雜元素。

2.根據權利要求書1所述的銅表面摻雜VIII族金屬促進甲烷分解的模擬仿真方法，其特征在于，所述步驟S1的Cu(111)表面模型構建方法為，選取p(3×3)超晶胞構建模型，選取4層原子厚度，選取真空層厚度為15 ?，把第一層的一個Cu原子替換為VIII族金屬即可得到VIII族金屬摻雜的Cu(111)表面模型。

3.根據權利要求書1所述的銅表面摻雜VIII族金屬促進甲烷分解的模擬仿真方法，其特征在于，所述步驟S2中甲烷分解反應包含CH₄ → CH₃ + H，CH₃ → CH₂ + H，CH₂ → CH +H，CH → C + H共4個基元反應，對每個基元反應的始態和終態在10種表面模型上的結構進行優化，所述優化過程中參數設置為，電子與電子之間的交換關聯能均采用GGA泛函數進行校正，平面波截斷能取400 eV, 布里淵區積分K點取值3×3× 1，電子自洽迭代和離子弛豫的收斂標準分別設置為能量收斂至10^-5 eV和原子力收斂至0.02 eV/?。

4.根據權利要求書1所述的銅表面摻雜VIII族金屬促進甲烷分解的模擬仿真方法，其特征在于，所述優化過程中，催化劑模型下部兩層原子固定，頂部兩層原子及吸附物弛豫。

5.根據權利要求書1所述的銅表面摻雜VIII族金屬促進甲烷分解的模擬仿真方法，其特征在于，所述步驟S3中采用Nudged Elastic Band方法搜索過渡態，確定反應所需活化能E*。

6.根據權利要求書5所述的銅表面摻雜VIII族金屬促進甲烷分解的模擬仿真方法，其特征在于，所述搜索過渡態的具體方法為，使用Material Studio 的CASTEP 模塊搜索過渡態，并對過渡態的結構進行頻率分析，如果只有一個虛頻則表明搜索到的結構是反應的過渡態。

7.根據權利要求書1所述的銅表面摻雜VIII族金屬促進甲烷分解的模擬仿真方法，其特征在于，所述步驟S4中通過對比分析不同的摻雜金屬對反應能和活化能的影響，得出9種VIII族金屬對甲烷分解促進作用的大小，進而篩選比較合適的摻雜金屬。