[發明專利]一種低溫預處理天然石墨制備石墨烯薄膜的方法

在審

• 申請號: 202010439035.0
• 申請日: 2020-05-22
• 公開（公告）號: CN111410192A
• 公開（公告）日: 2020-07-14
• 發明（設計）人: 張瑞軍;劉曉靜
• 申請（專利權）人: 燕山大學
• 主分類號: C01B32/19
• 分類號: C01B32/19
• 代理公司: 北京高沃律師事務所 11569
• 代理人: 趙曉琳

本發明涉及石墨烯材料技術領域，提供了一種低溫預處理天然石墨制備石墨烯薄膜的方法，本發明首先將天然石墨和濃硫酸混合后進行低溫預處理，將所得預處理液和氧化劑混合后進行保溫處理，得到膨脹石墨；將膨脹石墨和醇類溶劑混合后進行超聲分散，將所得石墨烯溶液抽濾成膜，得到石墨烯薄膜。本發明通過低溫預處理使硫酸分子運動至石墨層間邊緣，為后續與氧化劑的反應節省了時間、縮短了反應路徑長度，且濃硫酸用量較少，能夠降低廢液排放；本發明提供的方法成本低廉，操作簡單，不需要經過高溫或在特殊的環境條件下制備，極大的降低了能源消耗，且制備得到的石墨烯層數薄、缺陷少，能夠實現大面積石墨烯薄膜的制備。

技術領域

本發明涉及石墨烯材料技術領域，尤其涉及一種低溫預處理天然石墨制備石墨烯薄膜的方法。

背景技術

石墨烯作為一種穩定存在的二維蜂巢晶格結構材料，其擁有著特殊的電子排布和原子結構，在電學、熱學、力學、光學等方面發揮著不可替代的作用。石墨烯是一種由碳原子形成的六邊蜂窩網狀結構材料，是目前最常見的一種二維材料之一。它有著優異的機械性能、熱學性能和電學性能：理論上彈性模量和楊氏模量分別可達1300GPa和1100GPa，具有3000～6000W·m^-1·K^-1的熱導率，電子遷移率可高達200000m²·V^-1·s^-1。因此，在制備過程中最大限度的保留石墨烯獨特的結構和特有的性質至關重要。

2004年英國曼徹斯特大學的兩位物理學家用機械剝離法制備出單層石墨烯，這引發了納米界對石墨烯巨大的研究浪潮。現如今，常見的制備石墨烯的方法有：機械剝離法、SiC外延生長法、電化學剝離法、化學氣相沉積法、液相剝離法、化學剝離法。然而，在現有的制備石墨烯的方法當中，存在著產量低、耗能高、污染環境、方法復雜等問題，不易得到大面積的石墨烯薄膜，這極大地限制了石墨烯的工業化發展。

發明內容

有鑒于此，本發明提供了一種低溫預處理天然石墨制備石墨烯薄膜的方法。本發明提供的方法能耗低、方法簡單、成本低廉、環境污染小，且制備得到的石墨烯層數薄、缺陷少，能夠實現大面積石墨烯薄膜的制備。

為了實現上述發明目的，本發明提供以下技術方案：

一種低溫預處理天然石墨制備石墨烯薄膜的方法，包括以下步驟：

(1)將天然石墨和濃硫酸混合進行低溫預處理，得到預處理液；所述低溫預處理的溫度為0～12℃；

(2)將所述預處理液和氧化劑混后進行保溫處理，得到膨脹石墨；

(3)將所述膨脹石墨和醇類溶劑混合進行超聲分散，得到石墨烯溶液，將所得石墨烯溶液抽濾成膜，得到石墨烯薄膜。

優選的，所述低溫預處理的時間為30s～12h。

優選的，所述天然石墨的粒徑為16～5000目；所述天然石墨和濃硫酸的質量比為1:3～6。

優選的，所述氧化劑包括過碳酸鈉、過氧乙酸和過硫酸銨中的一種或幾種。

優選的，所述預處理液和氧化劑的用量比為1mL：1～2g。

優選的，所述保溫處理的溫度為30～50℃，時間為1.5～2.5h。

優選的，所述醇類溶劑包括無水乙醇、異丙醇和乙二醇中的一種或幾種。

優選的，所述膨脹石墨和醇類溶劑的質量比為1:100～300。

優選的，所述超聲分散的時間為10～60min。