[發明專利]催化H2

有效

• 申請號: 202010370719.X
• 申請日: 2020-05-06
• 公開（公告）號: CN111514894B
• 公開（公告）日: 2022-05-31
• 發明（設計）人: 江波;蘇晴;王婧茹;關雨欣;寧亞男;劉奕捷;唐沂珍;齊元峰;王娟
• 申請（專利權）人: 青島理工大學
• 主分類號: B01J23/745
• 分類號: B01J23/745;B01J35/10;C02F1/72;C02F101/34;C02F101/36
• 代理公司: 山東三邦知識產權代理事務所(普通合伙) 37308
• 代理人: 高洋;肖太升

本發明公開了一種催化H₂O₂降解有機污染物的氧化鐵納米催化膜及其制備方法，屬于廢水處理技術領域。以陽極氧化鋁膜(AAO)為模板，利用溶膠?凝膠法將氧化鐵負載在AAO膜的納米孔道內壁上，形成有序排列的氧化鐵圓形納米管，得到氧化鐵納米管陣列催化膜。該處理體系以H₂O₂為氧化劑，當通過氧化鐵膜時可活化成強氧化性物質，進而實現水體中污染物的降解去除。相比較于液相催化反應，納米催化膜催化體系因納米限域作用強化了污染物和H₂O₂向氧化鐵催化劑表面的傳質擴散，提升了氧化性物質的產生，展現出更高催化效率。本發明所構建的反應體系具有綠色、高效、適用pH范圍廣等優點。

技術領域

本發明屬于廢水處理技術領域，具體涉及一種催化H₂O₂降解有機污染物的氧化鐵納米催化膜及其制備方法。

背景技術

近年來，隨著工業和農業的迅速發展，排入水環境中的污染物越來越多。工業廢水具有污染物種類多、成分復雜、可生化性差、毒害性大等特點，是水環境中污染物的主要來源之一。工業廢水中含有大量有毒的有機污染物及重金屬，隨著新型工業的不斷發展，進入環境中的污染物種類不斷增加，極難在自然環境中通過生物代謝、光降解、化學分解等方法進行降解。目前比較難處理的有機污染物有苯類、芳香類有機物、染料等，因為這些有機物具有一定的毒性，不利于一些微生物的生存，所以一般的傳統生物處理工藝都不能高效的治理該類廢水。高級氧化技術利用其具有強氧化性的自由基迅速、高效的降解有機污染物，從而得到了國內外學者的廣泛關注。

在眾多高級氧化技術中，Fenton氧化技術因其體系簡單、反應物易得、環境友好等優點收到了廣泛關注。它能從H₂O₂中產生高度活潑的羥基自由基(·OH)。Fenton或Fenton類反應通常使用Fe²⁺或Fe³⁺離子的均相催化劑，但存在鐵浸出、污泥形成、回收、pH工作范圍窄等問題。隨后有人提出非均相芬頓氧化可以作為緩解這些問題的一種方法，其中負載型鐵催化劑被廣泛使用，但均相催化的高活性被犧牲了。在鐵基類芬頓催化中，反應經歷三個步驟： (1)鐵與H₂O₂接觸，(2)Fe³⁺/Fe²⁺/H₂O₂體系產生·OH，(3)·OH降解有機物。在這些步驟中，鐵與H₂O₂的相互作用是確定·OH生成活性的必要步驟。其中，黏土礦物、沸石、碳材料、石墨烯等材料都可以作為載體應用于鐵基類芬頓催化劑的研究中，由于金屬催化劑的天然聚集傾向，負載型金屬催化劑暴露的金屬位點數量較少，傳質效率慢，從而降低了在類芬頓反應中的催化活性。

發明內容

針對現有技術中存在的不足，本發明的目的在于提供了一種降解有機污染物的氧化鐵納米催化膜及其制備方法。

為了達到上述目的，本發明采用如下技術方案：

一種氧化鐵納米催化膜，是氧化鐵負載在陽極氧化鋁膜的納米孔道內壁上，形成有序排列的氧化鐵圓形納米管，所得到的一種氧化鐵納米管陣列催化膜。

在上述方案的基礎上，所述陽極氧化鋁膜的孔徑為15～300nm。

上述氧化鐵納米催化膜的制備方法，步驟如下：

將鐵的可溶性前驅體化合物與表面活性劑溶于n-甲基吡咯烷酮溶劑中，在65℃超聲處理，直至溶解得到澄清均勻的溶膠；再將陽極氧化鋁膜浸入到溶膠中，在100～300℃下反應1～6h，自然冷卻至室溫，取出反應后的陽極氧化鋁膜，沖洗、烘干后于300～500℃氛圍下煅燒1～3h，得到氧化鐵納米催化膜。

在上述方案的基礎上，所述鐵的可溶性前驅體化合物為鐵的可溶性鹽；優選為鐵的硝酸鹽、氯化鹽或醋酸鹽。