[發(fā)明專利]一種鋅摻雜類石墨烯催化劑及其制備方法和應用

有效

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• 申請日: 2020-04-20
• 公開（公告）號: CN111545234B
• 公開（公告）日: 2021-12-28
• 發(fā)明（設計）人: 胡超;梁蘇岑
• 申請（專利權）人: 西安交通大學
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B01J37/08;C25B11/091;C25B1/27
• 代理公司: 西安通大專利代理有限責任公司 61200
• 代理人: 馬貴香

本發(fā)明提供一種鋅摻雜類石墨烯催化劑及其制備方法及和在電化學還原氮氣反應中的應用，包括以下步驟：步驟1，將尿素、鋅源和檸檬酸加入水中，攪拌進行混合，干燥后得到前驅體；步驟2，將前驅體在惰性氣氛下進行高溫炭化，高溫炭化分為兩個過程，第一個過程炭化溫度為500?600℃，第二個過程炭化溫度為900?1100℃。本發(fā)明不但制備方法簡單，且能將金屬以單原子或小團簇的形態(tài)負載在類石墨烯材料上，同時制備的催化劑具有高效催化氮氣還原的性能和很好的穩(wěn)定性。

技術領域

本發(fā)明屬于電催化領域，具體為一種鋅摻雜類石墨烯催化劑及其制備方法和應用。

背景技術

電化學合成氨催化劑的種類較多，包括貴金屬電催化劑、非貴金屬金屬電催化劑及其化合物、導電聚合物、單原子電催化劑等。碳基催化材料因其具有較高的表面積、良好的導電性、可以調控的孔隙率和豐富的缺陷位等優(yōu)勢受到廣泛關注。單原子金屬或團簇摻入碳材料骨架后，不僅能夠提升金屬催化劑的原子利用率，還可以打破碳的電中性，增加電荷和自旋密度，將惰性碳轉化為活性的電催化劑。

類石墨烯材料具有原子級厚度和無限平面拓展的超薄二維結構，類似于石墨烯層狀結構，是一種有帶隙的二維材料。類石墨烯由單層或少層的原子或者分子層組成，層內由原子較強的共價鍵或離子鍵連接，而層間則由作用力較弱的范德華力結合。多層材料容易剝離成少層，隨著層數的減少，伴隨出現一些獨特的特性和功能。類石墨烯種類很多，包括金屬硫族化合物、過渡金屬碳化物或氮化物、碳氮化合物、六方氮化硼等。

金屬是一種很好的導電材料和催化活性材料，但其表面積較低，導致原子利用率不高，而單原子金屬具有原子大小、良好的導電性和獨立位置，原子利用率高，還擁有不飽和配位和獨特的電子結構，是催化領域的新興研究前沿。但是單原子高表面能容易導致團聚，對催化位點造成破壞。

因此尋找一種簡單的制備方法，將金屬以單原子或小團簇的形態(tài)負載在類石墨烯材料上，保持較大的比表面積同時實現金屬催化活性位點的均勻分布，是亟待解決的問題。

發(fā)明內容

針對現有技術中存在的問題，本發(fā)明提供一種鋅摻雜類石墨烯催化劑及其制備方法和在電化學還原氮氣反應中的應用，不但制備方法簡單，且能將金屬以單原子或小團簇的形態(tài)負載在類石墨烯材料上，同時制備的催化劑具有高效催化氮氣還原的性能和很好的穩(wěn)定性。

本發(fā)明是通過以下技術方案來實現：

一種鋅摻雜類石墨烯催化劑的制備方法，包括以下步驟：

步驟1，將尿素、鋅源和檸檬酸加入水中，攪拌進行混合，干燥后得到前驅體；

步驟2，將前驅體在惰性氣氛下進行高溫炭化，高溫炭化分為兩個過程，第一個過程炭化溫度為500-600℃，第二個過程炭化溫度為900-1100℃。

優(yōu)選的，步驟1中，鋅源為硝酸鋅。

進一步的，步驟1中，硝酸鋅與尿素摩爾比為1:2000，第二個過程炭化溫度為900℃。

優(yōu)選的，步驟1中，鋅源與尿素的摩爾比為1:(10³-10⁴)。

優(yōu)選的，步驟1中，攪拌時間為2-4h。

優(yōu)選的，步驟2中，第一個過程炭化時間為1-2h；第二個過程炭化時間為1-2h。

所述的制備方法制備得到的鋅摻雜類石墨烯催化劑。

所述的鋅摻雜類石墨烯催化劑在電催化還原氮氣反應中的應用。

與現有技術相比，本發(fā)明具有以下有益的技術效果：