[發明專利]一種原位氧化鋁包覆碳化鈦催化劑的制備方法及其應用

有效

• 申請號: 202010210280.4
• 申請日: 2020-03-24
• 公開（公告）號: CN111282586B
• 公開（公告）日: 2022-07-08
• 發明（設計）人: 梁詩景;詹輝;江莉龍
• 申請（專利權）人: 福州大學
• 主分類號: B01J27/22
• 分類號: B01J27/22;B01J31/38;B01J37/32;B01J37/34;C25B11/091;C25B1/27
• 代理公司: 福州元創專利商標代理有限公司 35100
• 代理人: 修斯文;蔡學俊

1.一種用于電化學合成氨的原位氧化鋁包覆碳化鈦催化劑的制備方法，其特征在于：所述催化劑以氟化鈉NaF、商品碳化鋁鈦Ti₃AlC₂、N-甲基吡咯烷酮NMP、碳酸鈉、氫氧化鈉、聚四氟乙烯PTFE為原料，具體制備方法為：利用氟化鈉將商品碳化鋁鈦中Al層刻蝕溶出，利用N-甲基吡咯烷酮填充Al層空間，形成層狀碳化鈦后，通過碳酸鈉和氫氧化鈉，調節反應體系的pH值，實現將溶出的Al離子在碳化鈦表面轉化為氧化鋁包覆層；與此同時，引入的聚四氟乙烯乳濁液，使得聚四氟乙烯與氧化鋁層形成緊密復合，從而最終得到超疏水性原位氧化鋁包覆碳化鈦催化劑；具體包括以下步驟：

1）取0.4 g Ti₃AlC₂和50 mL的含6 mol/LNaF的NMP溶液放入塑料反應器中，進行攪拌加熱反應；

2）于反應得到的懸濁液中加入0.05-0.2 g碳酸鈉和50-100 μL 含量40wt%PTFE乳濁液，并利用4 mol/L的氫氧化鈉溶液調節pH值為10，繼續攪拌反應， 然后超聲反應1 h；

3）將上述反應液在3500 r/min的離心機中離心去除溶劑后，再分別用無水乙醇和去離子水洗滌至溶液中離子溶度低于10 ppm，最后移入冷凍干燥機在-18℃下進行冷凍干燥6h，得到樣品。

2.根據權利要求1所述的制備方法，其特征在于：步驟1）所述攪拌加熱反應具體為：在60-100 ℃下進行攪拌加熱，轉速為1000 r/min，反應時間為1-4 h。

3.根據權利要求1所述的制備方法，其特征在于：步驟2）所述繼續攪拌反應具體為：在60 ℃，1000 r/min下繼續攪拌反應0.5-2 h。

4.根據權利要求1所述的制備方法，其特征在于：步驟2）所述超聲反應的超聲機條件是：頻率40 kHz, 功率100 W。

5.如權利要求1-4任一項所述方法制備的用于電化學合成氨的原位氧化鋁包覆碳化鈦催化劑。

6.如權利要求5所述的原位氧化鋁包覆碳化鈦催化劑在用于電化學合成氨的應用。

7.根據權利要求6所述的應用，其特征在于：將2 mg所述催化劑分散于由225 μL乙醇，225 μL水和50 μL nafion所組成的分散液中，超聲分散一個小時后，取50 μL分散液滴于1*1 cm^-2的碳紙上制成工作電極，然后在利用傳統三電極體系進行電催化合成氨。