[發(fā)明專利]一種核燃料后處理流程大量鈾中微量钚含量的分析方法

在審

• 申請?zhí)枺?/td>: 202010174422.6
• 申請日: 2020-03-13
• 公開（公告）號: CN111474234A
• 公開（公告）日: 2020-07-31
• 發(fā)明（設計）人: 叢海峰;蘇哲;肖松濤
• 申請（專利權）人: 中國原子能科學研究院
• 主分類號: G01N27/62
• 分類號: G01N27/62;G01N1/28;G01N1/38;G01N1/34
• 代理公司: 北京天悅專利代理事務所(普通合伙) 11311
• 代理人: 田明;周敏毅

本發(fā)明屬于分析化學技術領域，涉及一種核燃料后處理流程大量鈾中微量钚含量的分析方法。所述的分析方法依次包括如下步驟：(1)取一定體積樣品，加入濃硝酸使硝酸濃度調至1?2mol/L；(2)在樣品中加入亞硝酸鈉溶液，混勻放置一段時間；(3)在樣品中加入萃取劑萃取后，離心分離，除去水相，保留有機相；(4)用洗滌液洗滌有機相2?5次，每次洗滌后除去水相，保留有機相；(5)將有機相用異丙醇稀釋，稀釋后的有機相用安裝了有機進樣系統(tǒng)的ICP?MS分析。利用本發(fā)明的核燃料后處理流程大量鈾中微量钚含量的分析方法，能夠簡便、快捷、準確、所需樣品量少、干擾小的進行核燃料后處理流程大量鈾中微量钚含量的分析。

技術領域

本發(fā)明屬于分析化學技術領域，涉及一種核燃料后處理流程大量鈾中微量钚含量的分析方法。

背景技術

核燃料后處理對鈾產品中钚的控制要求十分嚴格。在后處理流程鈾產品中，鈾濃度為幾十克每升，而鈾钚比超過1×10⁹，大量鈾對微量的²³⁹Pu分析干擾很大，要準確測定樣品溶液的钚濃度，就需要經(jīng)過嚴格的鈾钚分離預處理過程，使鈾钚能夠分離。因此，好的鈾钚分離預處理過程是分析數(shù)據(jù)準確性的關鍵。而核燃料后處理需要分析的樣品很多，其中一些中間樣品和各級樣品由于工藝和設備限制，樣品取樣量少，無法滿足分析樣品體積要求。

目前對于鈾產品中钚的分析方法主要有兩種：一是放射性活度法，二是離子交換-質譜法。

放射性活度法選用TTA萃取劑將钚從大量鈾中分離出來，取適量該萃取劑在特制的不銹鋼小盤上制成α放射源，然后用α能譜測定其中的钚-239活度。該方法需要樣品體積5-50ml，樣品取樣量大；鈾钚分離的預處理過程需要經(jīng)過蒸發(fā)、萃取濃縮等手段，操作步驟復雜；由于放射源的含鹽組分造成α的自吸收，使得钚活度的測量結果偏低，因此分析誤差大，靈敏度低(分析誤差大于10％，分析下限為1×10^-9g/L)(參見：[1]郭魁生,吳繼宗,劉煥良.陰離子色譜分離-α計數(shù)法測定高放廢液中微量Pu[J].原子能科學技術.1997,31(5):435；[2]劉權衛(wèi).大量鈾中镎钚的分離與測定:加壓排空柱離子交換系統(tǒng)的設計及應用[D].北京:中國原子能科學研究院,2005.)。

離子交換-質譜法是將樣品調酸調價后，通過離子交換柱吸附四價钚，實現(xiàn)鈾钚分離，然后以稀硝酸將钚從離子交換柱上解吸下來，最后用質譜分析钚濃度。該方法鈾钚分離的預處理過程包括吸附、淋洗、洗脫等過程，過程復雜，單個樣品的預處理需要2-4個小時；樣品消耗量大，需要5-50ml；钚濃度低的樣品，在離子交換的吸附、淋洗和洗脫過程中，會有一部分钚損失，造成分析結果偏低(參見：李力力,李金英,趙永剛等.鈾基體中痕量钚的分離[J].核化學與放射化學,2007,29(3):135-140.)。

因此，上述方法在分析核燃料后處理工藝樣品時都存在分析誤差大、取樣量大、分離過程復雜、操作時間長等缺點。

TTA全稱是2-噻吩甲酰三氟丙酮，廣泛用于硝酸介質中钚的萃取分離，在1-2mol/L硝酸體系中對Pu(Ⅳ)萃取分配系數(shù)大于1×10⁴。利用TTA在1mol/L硝酸體系中萃取特點，可以用TTA萃取钚，將99％以上的钚從鈾中分離出來。

電感耦合等離子體質譜(ICP-MS)是可以用于測定超痕量元素和同位素比值的儀器，其優(yōu)點是：具有很低的檢出限(達ng/ml或更低)，基體效應小，譜線簡單，能同時測定許多元素。安裝了有機進樣系統(tǒng)的ICP-MS可以對有機相樣品的微量元素進行分析。

發(fā)明內容

本發(fā)明的目的是提供一種核燃料后處理流程大量鈾中微量钚含量的分析方法，以能夠簡便、快捷、準確、所需樣品量少、干擾小的進行核燃料后處理流程大量鈾中微量钚含量的分析。

為實現(xiàn)此目的，在基礎的實施方案中，本發(fā)明提供一種核燃料后處理流程大量鈾中微量钚含量的分析方法，所述的分析方法依次包括如下步驟：