[發明專利]一種基于碳量子點誘導的金屬高分散負載型催化劑及其制備方法和應用

有效

• 申請號: 202010155699.4
• 申請日: 2020-03-09
• 公開（公告）號: CN111229215B
• 公開（公告）日: 2021-03-30
• 發明（設計）人: 辛忠;高文莉;殷強鋒
• 申請（專利權）人: 華東理工大學
• 主分類號: B01J23/46
• 分類號: B01J23/46;B01J23/755;B01J23/80;B01J23/889;B01J27/24;B01J35/00;B01J35/10;B01J37/00;B01J37/10;C07C1/04;C07C29/154;C07C9/04;C07C11/02;C07C31/
• 代理公司: 北京高沃律師事務所 11569
• 代理人: 趙曉琳

本發明提供了一種基于碳量子點誘導的金屬高分散負載型催化劑及其制備方法和應用，屬于負載型催化劑技術領域。本發明利用碳量子點的誘導分散作用將活性金屬和助金屬高度分散在載體上，大大降低了金屬的用量，極大的提高了金屬的利用率；由于碳量子點的誘導分散作用，本發明所得催化劑中的活性金屬不易團聚，避免了活性金屬團聚造成的催化劑失活現象；并且本發明所得催化劑具有較大的比表面積，可以達到很好的傳質傳熱效果，使得催化劑具有良好熱穩定性及長時穩定性，所得催化劑用于催化CO加氫反應時具有優越的反應活性和產物選擇性。

技術領域

本發明涉及負載型催化劑技術領域，特別涉及一種基于碳量子點誘導的金屬高分散負載型催化劑及其制備方法和應用。

背景技術

合成氣(CO和H₂的混合氣)在清潔可持續能源方面具有巨大的潛力。合成氣是化學工業中重要的平臺化合物，可以通過費托反應合成低碳烯烴或者液態烴、通過甲烷化反應制備合成天然氣以及用于生產甲醇或者二甲醚等。合成氣的來源廣泛，可以由儲量相對豐富的煤炭資源氣化而來，也可以由部分地區含量相對較高的天然氣重整而來，可以由石油催化裂化而來，同時可以由生物質轉化而來。因此，合成氣的高效利用能夠解決煤炭資源燃燒造成的溫室效應和環境污染，能夠緩解石油資源的過度使用，具有很重要的工業意義。

通過CO加氫反應可以制取甲烷、低碳醇、低碳烯烴等。典型的CO加氫甲烷化反應催化劑采用Ni、Ru、Rh等金屬作為活性組分，CO加氫制取低碳醇催化劑采用Cu、Zn、Ru、Pd等作為活性金屬，CO加氫制取低碳烯烴催化劑的活性金屬包括Fe、Co等。然而，這些CO加氫催化劑中的活性金屬易團聚，不能高度分散在載體表面，致使大量活性金屬不能得到充分利用，同時活性金屬的團聚還易導致催化劑的失活。且貴金屬Ru、Rh、Pd、Pt等地殼含量低，價格昂貴，不能充分利用的話對環境資源也是一種浪費。

發明內容

有鑒于此，本發明目的在于提供一種基于碳量子點誘導的金屬高分散負載型催化劑及其制備方法和應用。使用本發明制備方法得到的催化劑金屬在載體中的分散度高，用于催化CO加氫時具有良好的催化效果。

為了實現上述發明目的，本發明提供以下技術方案：

本發明提供了一種基于碳量子點誘導的金屬高分散負載型催化劑的制備方法，包括第一方法或第二方法，所述第一方法包括以下步驟：

(1)以有機氮源、有機碳源與水為原料，合成氮摻雜碳量子點溶液；

(2)將活性金屬的可溶性鹽、助金屬的可溶性鹽與極性溶劑混合，得到混合金屬鹽液；

(3)將氧化物載體的前驅體與氮摻雜碳量子點溶液、混合金屬鹽液混合，進行水解反應，得到含有氧化物載體的水解反應液；

(4)將所述水解反應液依次進行過濾、濾渣干燥和焙燒，得到基于碳量子點誘導的金屬高分散負載型催化劑；

所述步驟(1)和(2)沒有時間順序的要求；

所述第二方法包括以下步驟：

(I)將有機氮源、有機碳源與水混合，得到氮源碳源混合液；

(II)將活性金屬的可溶性鹽、助金屬的可溶性鹽與極性溶劑混合，得到混合金屬鹽液；

(III)將氧化物載體的前驅體與氮源碳源混合液、混合金屬鹽液混合，依次進行水解反應和水熱反應，得到含有氧化物載體的水熱反應液；

(IV)將所述水熱反應液依次進行過濾、濾渣干燥和焙燒，得到基于碳量子點誘導的金屬高分散負載型催化劑；

所述步驟(I)與步驟(II)之間沒有時間順序的限制。

優選的，所述第一方法中，所述水解反應后還包括：將所述水解反應液進行水熱反應，得到含有氧化物載體的水熱反應液。