[發(fā)明專利]貴金屬修飾的Mo2

有效

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 202010142522.0
• 申請(qǐng)日: 2020-03-04
• 公開（公告）號(hào): CN111229283B
• 公開（公告）日: 2022-06-17
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 魯墨弘;張朋;李明時(shí);張偉
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 常州大學(xué)
• 主分類號(hào): B01J27/24
• 分類號(hào): B01J27/24;B01J35/02;B01J35/10;C10G3/00
• 代理公司: 常州市英諾創(chuàng)信專利代理事務(wù)所(普通合伙) 32258
• 代理人: 謝新萍

1.一種用于催化木質(zhì)素?zé)峤獾纳镔|(zhì)油選擇性加氫脫氧反應(yīng)的貴金屬修飾的Mo₂N/OMC催化劑的制備方法，其特征在于：所述催化劑的制備方法為：先將間苯二酚和甲醛聚合，并將鉬酸根離子和尿素均勻的分散在有序介孔碳前驅(qū)體上，烘干，再經(jīng)過程序升溫碳化還原得到Mo₂N/OMC，然后將貴金屬溶液滴加到Mo₂N/OMC上，用氫氣還原即可得到M-Mo₂N/OMC催化劑，其中，貴金屬為Pt、Pd或Ru；

所述加氫脫氧反應(yīng)方法為：以生物質(zhì)油為原料，通過連續(xù)式反應(yīng)器進(jìn)行加氫氣脫氧反應(yīng)；其中，反應(yīng)液時(shí)空速(LHSV)為2-10h^-1，催化劑用量為0.1-1g，反應(yīng)溫度為200-300℃，氫氣壓力為1-4 MPa，反應(yīng)的氫油比為1000。

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的貴金屬修飾的Mo₂N/OMC催化劑的制備方法，其特征在于：所述催化劑的制備方法步驟如下:

（1）．將乙醇溶于水中，并加入F127攪拌1-2 h；再將間苯二酚溶于其中，攪拌2 h，然后加入 (NH₄)₆Mo₇O₂₄·4H₂O，繼續(xù)攪拌0.5-1 h，再加入尿素，攪拌使之完全溶解；再向其中加入濃HCl，攪拌，溶液逐漸變成綠色；將甲醛溶液逐滴滴入其中，攪拌2 h，然后密封靜置；

（2）．將步驟（1）溶液傾去上層液體得到濕凝膠, 再在室溫放置后，靜置，得到干凝膠；

（3）．將步驟（2）所得的干凝膠置于還原床內(nèi)采用程序升溫的方法在惰性氣氛中碳化得到Mo₂N/OMC；

（4）．將貴金屬溶液滴加到Mo₂N/OMC上，干燥，用氫氣還原即得到M-Mo₂N/OMC催化劑。

3.根據(jù)權(quán)利要求2所述貴金屬修飾的Mo₂N/OMC催化劑的制備方法，其特征在于：步驟（1）中乙醇與水的體積比為：1-5：1；F127、間苯二酚、(NH₄)₆Mo₇O₂₄·4H₂O、尿素、濃鹽酸和甲醛溶液的質(zhì)量比為：3-7：1-5：0.1-3：2-5：0.1-2：2-8；濃HCl的質(zhì)量濃度為：37%；甲醛溶液的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為37%；靜置時(shí)間為6-8天。

4.根據(jù)權(quán)利要求2所述貴金屬修飾的Mo₂N/OMC催化劑的制備方法，其特征在于：步驟（2）中將濕凝膠在室溫放置1-3d后，放入到65-110℃的環(huán)境，靜置3-7d。

5.根據(jù)權(quán)利要求2所述貴金屬修飾的Mo₂N/OMC催化劑的制備方法，其特征在于：步驟（3）中Mo₂N/OMC的程序升溫條件為：在氮?dú)獾姆諊乱?-5℃/min的溫度速率升至450℃-650℃，在終溫保持2-6h。

6.根據(jù)權(quán)利要求2所述貴金屬修飾的Mo₂N/OMC催化劑的制備方法，其特征在于：步驟（4）中在450℃氫氣中還原2小時(shí)。

7.一種根據(jù)權(quán)利要求1所述方法制備的貴金屬修飾的Mo₂N/OMC催化劑，其特征在于：所述催化劑由載體和活性組分組成，所述載體為有序介孔碳（OMC），所述活性組分為Mo₂N和貴金屬。

8.根據(jù)權(quán)利要求7所述的貴金屬修飾的Mo₂N/OMC催化劑，其特征在于：所述活性組分Mo₂N的含量為催化劑總質(zhì)量的5-30%，貴金屬的含量為催化劑總質(zhì)量的0.1-1%，其余為載體。