[發(fā)明專利]一種提高電極中二價Fe還原性和過氧化氫產量用碳氣凝膠及其制法和應用

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 202010130044.1
• 申請日: 2020-02-28
• 公開（公告）號: CN111320241B
• 公開（公告）日: 2022-04-05
• 發(fā)明（設計）人: 趙紅穎;田清嶺;趙國華
• 申請（專利權）人: 同濟大學
• 主分類號: B01J23/74
• 分類號: B01J23/74
• 代理公司: 上海科盛知識產權代理有限公司 31225
• 代理人: 蔣亮珠

1.一種提高電極中二價Fe還原性和過氧化氫產量用碳氣凝膠的應用，其特征在于，該Fe₃O₄/FeS_x碳氣凝膠活化后形成Fe₃O₄/FeS_x碳氣凝膠一體化電極，應用于降解污染物，所述的活化的具體步驟為：將Fe₃O₄/FeS_x碳氣凝膠進行程序升溫，以流速為200-300 mL/min的CO₂為氣氛，以3-6℃/min的升溫速率升至900-1000℃，并保持1-3 h，然后以3-6℃/min的速率降至室溫，即可得到Fe₃O₄/FeS_x碳氣凝膠一體化電極；

所述Fe₃O₄/FeS_x碳氣凝膠的制備方法包括以下步驟：

（1）稱取適量的酚、醛、水和堿攪拌混合均勻，形成混合物；

（2）在混合物中加入鐵鹽與硫鹽，攪拌均勻之后，將混合液注入模具中密封，升溫制得濕凝膠，然后干燥，制得結構完整的干凝膠；所述的鐵鹽為乙酰丙酮鐵，所述的硫鹽為硫脲；所述的鐵鹽在混合物中的添加量為m_Fe/m_(Fe+C)=1-3%，所述的硫鹽在混合物中的添加量為m_S/m_(S+C)=1-3%；

（3）將干凝膠進行程序升溫，以流速為200-300 mL/min的氮氣為保護氣，以3-6℃/min的升溫速率升至800-1000℃，并保持1-3 h，然后以3-6℃/min的速率降至室溫，即可得到原位生長的Fe₃O₄/FeS_x碳氣凝膠；

該氣凝膠包括以下質量百分比的組分：碳97-98%，F(xiàn)e₃O₄ 1-3%，F(xiàn)eS_x1-3%；所述的FeS_x包括FeS，F(xiàn)eS_x的產生一方面改變了鐵基催化劑優(yōu)先促進對碳材料4電子氧還原反應的特性，提高2電子氧還原的選擇性，另一方面，提高了Fe³⁺/Fe²⁺的循環(huán)，利于·OH的產生，實現(xiàn)了對污染物的深度去除。

2.根據(jù)權利要求1所述的一種提高電極中二價Fe還原性和過氧化氫產量用碳氣凝膠的應用，其特征在于，所述的酚包括間苯二酚、對苯二酚或鄰苯二酚中的一種或多種，所述的醛包括甲醛、乙醛或丁醛中的一種或多種，所述的堿包括碳酸鈉、碳酸氫鈉或氫氧化鈉中的一種或多種。

3.根據(jù)權利要求1所述的一種提高電極中二價Fe還原性和過氧化氫產量用碳氣凝膠的應用，其特征在于，所述的酚、醛、水和堿的摩爾比為(1-2): (2-3): (16-19): (0.0006-0.001)。

4.根據(jù)權利要求1所述的一種提高電極中二價Fe還原性和過氧化氫產量用碳氣凝膠的應用，其特征在于，所述的濕凝膠的具體制備方法為：將混合液注入模具中密封，置于20-40℃恒溫25-35 h，40-60℃恒溫25-35 h，80-100℃恒溫65-75 h，形成濕凝膠。

5.根據(jù)權利要求1所述的一種提高電極中二價Fe還原性和過氧化氫產量用碳氣凝膠的應用，其特征在于，所述的干凝膠的具體制備方法為：將濕凝膠在丙酮中浸漬65-75 h，其中每隔25-35 h更換一次丙酮，然后干燥1-2天，即得到結構完整的干凝膠。

6.根據(jù)權利要求1所述的一種提高電極中二價Fe還原性和過氧化氫產量用碳氣凝膠的應用，其特征在于，所述的降解污染物的具體方式為：利用Fe₃O₄/FeS_x碳氣凝膠一體化電極作為陰極與商用鉑片陽極構筑的異相電芬頓體系，采用二電極直流電源，以10-30 mA的恒定電流，在單室電解池中降解污染物；降解過程中，電解質溶液使用0.003-0.006 M，pH=3-5的Na₂SO₄溶液，并在溶液中以150-300 mL/min的速率曝氧氣30-40 min，期間維持pH=3-5，所述的污染物包括總濃度低于100 mg/L的DMP和3-氯酚。