[發(fā)明專利]一種單顆粒光催化材料、單分子熒光檢測(cè)方法及其檢測(cè)裝置與應(yīng)用

有效

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 202010115837.6
• 申請(qǐng)日: 2020-02-25
• 公開（公告）號(hào): CN111318274B
• 公開（公告）日: 2022-11-11
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 唐波;李璐;宋小婷;陳衍政
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 山東師范大學(xué)
• 主分類號(hào): B01J21/06
• 分類號(hào): B01J21/06;B01J21/18;B01J35/00;G01N21/64;G01N31/10
• 代理公司: 濟(jì)南圣達(dá)知識(shí)產(chǎn)權(quán)代理有限公司 37221
• 代理人: 鄭平

本發(fā)明涉及單分子熒光檢測(cè)技術(shù)領(lǐng)域，尤其涉及一種單顆粒光催化材料、單分子熒光檢測(cè)方法及其檢測(cè)裝置與應(yīng)用。本發(fā)明通過構(gòu)建單顆粒TiO₂負(fù)載碳納米管催化反應(yīng)體系，從單分子水平上實(shí)時(shí)、原位可視化分析單顆粒催化劑表面光致電子傳輸過程。本發(fā)明基于微流控芯片和全內(nèi)反射熒光顯微鏡裝置系統(tǒng)，成功構(gòu)建單顆粒催化劑表面光致電子傳輸?shù)脑弧⒖梢暬瘷z測(cè)模型。通過采集的單分子熒光信號(hào)，從時(shí)間尺度上分析光致電子的產(chǎn)生和傳輸速率；進(jìn)一步研究了異質(zhì)性結(jié)構(gòu)和缺陷效應(yīng)對(duì)電子傳輸過程的影響，在催化劑結(jié)構(gòu)和光致電子傳輸行為之間建立構(gòu)效關(guān)系，為深入探究催化反應(yīng)機(jī)理提供新的思路，為指導(dǎo)設(shè)計(jì)高效催化劑提供新的方法。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及單分子熒光檢測(cè)技術(shù)領(lǐng)域，尤其涉及一種單顆粒光催化材料、單分子熒光檢測(cè)方法及其檢測(cè)裝置與應(yīng)用。

背景技術(shù)

公開該背景技術(shù)部分的信息僅僅旨在增加對(duì)本發(fā)明的總體背景的理解，而不必然被視為承認(rèn)或以任何形式暗示該信息構(gòu)成已經(jīng)成為本領(lǐng)域一般技術(shù)人員所公知的現(xiàn)有技術(shù)。

光催化反應(yīng)的基本過程包括：光激發(fā)電子-空穴對(duì)分離、光致電子和空穴轉(zhuǎn)移到催化劑顆粒表面以及在催化劑表面引發(fā)氧化還原反應(yīng)。其中光致電子的產(chǎn)生、分離和傳輸行為與催化劑結(jié)構(gòu)組成密切相關(guān)，是決定催化反應(yīng)效率的關(guān)鍵因素。近年來的研究熱點(diǎn)是基于調(diào)控催化劑顆粒尺寸與比表面積、構(gòu)建異質(zhì)性結(jié)構(gòu)、摻入金屬或非金屬雜質(zhì)和豐富催化劑活性位點(diǎn)等方式，設(shè)計(jì)合成具有高效質(zhì)荷分離能力的催化劑，用于提升光催化反應(yīng)性能。但是目前催化劑的尺寸、缺陷和異質(zhì)結(jié)等本征因素以及光照、流速和溶液濃度等外界因素對(duì)光催化反應(yīng)體系中光致電子產(chǎn)生、傳輸、重組、分布的影響機(jī)制并不明確。因此，研究光催化反應(yīng)過程中光致電子的傳輸途徑，分析影響光致電子傳輸?shù)年P(guān)鍵因素，對(duì)于深入理解光催化反應(yīng)機(jī)理、指導(dǎo)設(shè)計(jì)合成新型光催化劑和表征新的光催化過程具有重要意義。

由于催化劑顆粒表面產(chǎn)生的光致電子具有高活性、低含量、壽命短等特點(diǎn)，對(duì)其精準(zhǔn)定量分析一直是研究難點(diǎn)。傳統(tǒng)的檢測(cè)方法主要是基于宏觀水平分析電子傳輸動(dòng)力學(xué)，例如瞬態(tài)吸收光譜(TAS)、瞬態(tài)光電流(TPC)、光致發(fā)光光譜(PL)、瞬態(tài)表面光電壓(TSPV)、電化學(xué)阻抗(EIS)等方式，即通過電化學(xué)和光譜學(xué)技術(shù)對(duì)催化劑顆粒的電子傳輸行為進(jìn)行整體表征。然而，宏觀檢測(cè)方法得到的總響應(yīng)信號(hào)會(huì)掩蓋單顆粒催化劑形態(tài)、組成和結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性，忽略催化劑普遍存在的異質(zhì)性(缺陷效應(yīng)、異質(zhì)結(jié)效應(yīng)與晶面效應(yīng)等)，極大限制了我們對(duì)單顆粒催化劑表面光致電子傳輸速率與傳輸范圍的進(jìn)一步認(rèn)識(shí)。因此，為了深入理解光致電子傳輸過程與催化劑本征特點(diǎn)、環(huán)境因素的構(gòu)效關(guān)系，詳細(xì)闡釋光致電子的傳輸動(dòng)力學(xué)，基于單顆粒水平研究光致電子傳輸行為是非常有必要的。

單分子/單顆粒熒光成像技術(shù)具有高檢測(cè)靈敏度、高時(shí)空分辨率、可視化分析個(gè)體行為差異等優(yōu)點(diǎn)，被廣泛應(yīng)用于在單分子生物檢測(cè)、藥物示蹤、單顆粒納米催化等研究領(lǐng)域。單分子/單顆粒熒光檢測(cè)方法實(shí)現(xiàn)了催化反應(yīng)體系從宏觀到微觀、從整體到個(gè)體的實(shí)時(shí)原位成像。研究者利用單分子/單顆粒熒光檢測(cè)方法，闡述了單個(gè)納米催化劑表面活性位點(diǎn)的分布差異；分析了單個(gè)納米粒子表面的各種催化行為和動(dòng)力學(xué)過程；檢測(cè)了單催化劑顆粒表面的活性氧物種。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明解決的問題：現(xiàn)有的單分子/單顆粒熒光檢測(cè)方法尚未實(shí)現(xiàn)催化劑顆粒表面光致電子實(shí)時(shí)原位傳感，對(duì)于精準(zhǔn)分析催化劑表面光致電子產(chǎn)生、轉(zhuǎn)移與傳輸過程，深度理解光催化反應(yīng)機(jī)制，指導(dǎo)設(shè)計(jì)高效催化劑仍帶來不便。因此，迫切需要建立一種高通量、高靈敏度和高空間分辨率的原位檢測(cè)方法，用于研究單顆粒催化劑表面光致電子傳輸過程。為此，本發(fā)明提出了一種單顆粒光催化材料、單分子熒光檢測(cè)方法及其檢測(cè)裝置與應(yīng)用，能夠?qū)崿F(xiàn)快速、高靈敏度、高分辨率地檢測(cè)光致電子傳輸行為，并且可以量化光致電子傳輸速率和傳輸范圍。

為實(shí)現(xiàn)上述發(fā)明目的，具體地，本發(fā)明公開了以下技術(shù)方案：

本發(fā)明的第一個(gè)方面，公開單顆粒光催化材料，其是由單顆粒TiO₂負(fù)載在多壁碳納米管(MWCNT)上形成。