[發明專利]硫摻雜石墨相氮化碳納米片負載石墨烯與四氧化三鐵復合磁性光催化劑制備方法和應用

有效

• 申請號: 202010115591.2
• 申請日: 2020-02-25
• 公開（公告）號: CN111266126B
• 公開（公告）日: 2022-08-19
• 發明（設計）人: 王林;竇義成;李詠梅;嚴婷婷;孫啟雅
• 申請（專利權）人: 同濟大學
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B01J23/745;B01J21/18;B01J37/02;B01J37/03;C02F1/30;C02F101/34;C02F101/38
• 代理公司: 上海智信專利代理有限公司 31002
• 代理人: 吳林松

一種硫摻雜類石墨相氮化碳納米片負載石墨烯與四氧化三鐵復合磁性光催化劑，其以硫摻雜的類石墨相氮化碳納米片為載體，所述硫摻雜類石墨相氮化碳納米片上修飾有石墨烯與四氧化三鐵顆粒。其制備方法包括使用硫脲高溫熱解制備硫摻雜類石墨相氮化碳納米片，使用浸漬法制備硫摻雜類石墨相氮化碳負載石墨烯復合材料，使用堿熱共沉淀法制備硫摻雜類石墨相氮化碳負載石墨烯和四氧化三鐵復合光催化劑材料。本發明的復合磁性光催化劑具有光催化活性高、穩定性好、有磁力易回收的優點，其制備過程操作簡單、成本較低、安全性好。本發明的復合磁性光催化劑可用于處理含多種抗生素藥物廢水，穩定實用性好、效率高、操作簡便、成本低、循環重復利用價值大。

技術領域

本發明屬于功能復合光催化劑技術與應用領域，涉及一種類石墨相氮化碳納米片復合光催化劑及其制備方法和應用，尤其是一種硫摻雜類石墨相氮化碳納米片負載石墨烯與四氧化三鐵復合磁性光催化劑制備方法和應用。

背景技術

近年來，環境水體污染和能源短缺問題日益凸顯，傳統的環境修復技術已經逐漸滿足不了人們的要求，因此尋找一種高效、節能的新型環境修復技術成為當前研究熱門的方向之一。近年來，基于半導體催化劑的光催化高級氧化技術研究依靠其效果好，成本低，易操作等特點在世界各地的研究人員中引起了關注，以納米半導體催化劑材料的納米技術也得到了快速的發展。隨著高效可見光催化劑的更新與發展，也使得可見光作為光源去除水體中難降解有機物具有良好的應用前景。

當前來看，類石墨相氮化碳(g-C₃N₄)因其獨特的半導體能帶結構和優異的化學穩定性且不含金屬成分、制備工藝簡單和價格低廉而作為可見光催化劑被引入光催化領域，其可以通過一些廉價的前驅物如尿素，硫脲，三聚氰胺等通過簡單的步驟制得。同時g-C₃N₄具有很高的熱穩定性、耐酸堿性以及很強的導電性和合適的導帶、價帶賦予了其很好的光催化性能，關于g-C₃N₄在光催化領域有廣闊的應用前景。然而，關于類石墨相氮化碳制備常用的傳統方法均存在著所得塊狀顆粒較大，比表面積偏小、結晶度較低、聚合不完全等問題，限制了氮化碳材料的應用前景，其制備方法可待進一步改進。同時在使用性質上目前類石墨相氮化碳還存在著光生電子空穴復合率高、在水處理領域使用催化劑回收困難等問題。因此，對使用廉價環境友好型物質類石墨相氮化碳進行復合改性催化效果研究，更符合光催化技術降解環境水體污染物的宗旨。

因具有高的飽和磁化強度和超順磁的特性，四氧化三鐵納米材料目前已經被廣泛應用于信息存儲，傳感器設計，醫用靶向藥物輸送、污水處理等多個領域，一些研究人員成以四氧化三鐵為磁性載體功復合了許多半導體光催化劑，如二氧化鈦/四氧化三鐵,氧化鋅/四氧化三鐵等。通過復合催化劑性質研究發現，成功復合的復合催化劑材料不僅具有磁性,在水體中有機污染物的降解方面也有著更強的光催化性能。這個現象的出現是由于四氧化三鐵材料同時具有高導電性和合適的能帶結構，可以提高光生電子空穴對的分離和傳輸，降低光生電子空穴復合率。石墨烯依靠其特殊的二維蜂窩結構和出色的機械熱、光、電子傳導能力被廣泛應用于電容器及半導體復合材料的應用方面。同時其具有的高比面積與較低廉的制作成本，使其作為中間體在與半導體光催化劑復合方面具有良好的前景。

因此，這項工作的目的是將類石墨相氮化碳和石墨烯和四氧化三鐵三種材料結合為復合光催化劑材料，以期提高半導體光催化劑的光催化性能及可回收耐用性，具有重要的研究意義。

發明內容

本發明的目的在于針對現有技術的不足，提供一種光催化活性高、穩定性好、易回收利用的硫摻雜類石墨相氮化碳納米片負載石墨烯與四氧化三鐵復合磁性光催化劑制備方法和在抗生素降解中的應用。本技術中所應制的可見光半導體催化劑材料為晶態物質，具有納米級顆粒尺寸，在水溶液中能均勻分布且穩定存在。本技術工藝簡單，原料廣且成本較低，符合實際生產需要，在半導體催化劑材料、太陽能、水處理降解有機物等方面具有較大的工業化應用潛力。

為實現上述目的，本發明采用如下技術方案：