[發明專利]放射性照射下高分子聚合物分解氣體生成量化分析方法

在審

• 申請號: 202010113919.7
• 申請日: 2020-02-25
• 公開（公告）號: CN111323332A
• 公開（公告）日: 2020-06-23
• 發明（設計）人: 耿靜;鄭金明;張云輝;李生華;葉杰;張楊俊
• 申請（專利權）人: 耿靜
• 主分類號: G01N7/18
• 分類號: G01N7/18
• 代理公司: 暫無信息
• 代理人: 暫無信息

1.一種放射性照射下高分子聚合物分解氣體生成量化分析方法，其特征在于：

S1：設置前提性科學試驗場景：聚丙烯編織袋包裝體主要含有Pu-239污染物的低中放砂土廢物，形成放射性污染物包裝體；將該包裝體置于滿足α放射性廢物處置而特殊設計構筑的工程結構單元中，進行常規放射性廢物近地表處置；以單個的包裝體為例，分析計算包裝材料接受的α射線輻照產氣情況；主要考慮分布在同包裝材料鄰近的α廢物；Pu-239核素發射的α粒子可直接作用于包裝材料，沉積的部分能量可使包裝材料分解而產生氣體；包裝材料的受照分解持續進行，直至全部分解凈盡；

S2：測定源強：(1)假設0.43m³的圓柱形袋體與之相接觸1mm內固體放射性廢物的體積V為3.0×10^-3m³；(2)袋中砂土廢物的密度ρ為1.8×10³kg/m³；(3)Pu-239污染砂土的比活度S為2×10⁵Bq/kg；每個包裝袋內表面與放射性廢物接觸的1mm內的放射性廢物中Pu-239總活度通過下式計算：

A＝V·ρ·S 式-1；

即A＝1.08×10⁶Bq；Pu-239發射α粒子的分支比大于99.9％，源強I與活度A近似相等；

S3：測定能量沉積率：能量沉積率是指在單位時間內，照射能量沉積在包裝材料中，使其產生分解效應；Pu-239衰變主要發射三種能量的α粒子，分別是5.155MeV/73.3％，5.144/15.1％和5.106/11.5％；可求得Pu-239每次衰變發射的α粒子等效能量即：

在式-2中，En為第n群α粒子的能量；ξ_n為第n群α粒子的發射幾率；即，

根據Am-241源數據推算得Pu-239能量沉積率，取源強I為1.08×10⁶—1.55×10⁸Bq，由能量沉積率數據回歸得能量沉積率為EDR＝4.8×10⁹MeV/h，取可算知沉積能量占照射能量得份額η為：

在式-3中，t為持續的時間，單位為s；通過式-3計算可見，η為23.9％，有23.9％的輻照能量沉積致使包裝材料分解；

S4：設定比產氣率：比產氣率是指給定的環境中，每100eV的沉積能量使包裝材料分解而產生的氣體分子個數；利用有機材料包裝超鈾廢物時，根據比產氣率數據可知：對于聚丙烯包裝材料，25℃條件下的最大產氣率G_{net gas}為3.4，記為G_net；

S5：測定單位時間內產氣量：能量沉積率同比產氣率相乘即得單位時間內得產氣量q，取EDR為4.8×10⁹MeV/h，G_net為3.4molecules/100eV，即3.4×10⁴mole/MeV，則：

在式-4中，N_A—阿伏加德羅常數，為6.02×10²³個/mol，22.4—每摩爾氣體的體積，L；通過式-4計算出廢物處置后不同時間內每袋放射性污染物包裝體的產氣量；

S6：計算包裝材料受照后分解產生的氣體產氣量：裝進包裝袋的是砂土廢物，設定砂土廢物有15％的最大孔隙率，按每袋體積0.43m³計算，廢物中由氣體充滿的空間體積U₀為：U₀＝0.43×10³×0.15＝64.5L，在空間體積U₀固定和環境溫度T₀298K固定的條件下，這些已充滿空間的氣體分子總數n₀便維持著一個平衡氣壓P₀，在包裝袋密閉狀況下；氣體狀態方程可表示為P₀＝n₀·k·T₀，k為常數，當封閉空間U₀內的氣體分子由n₀增加到n＝n₀+Δn后，氣壓也相應提高到P＝n·k·T₀＝(n₀+Δn)·k·T₀，氣壓增量ΔP＝P-P₀＝Δn·k·T₀，得到：

包裝材料受照后生成的氣體處于同一封閉空間環境中，近似認為氣體體積比等于氣體分子數比，得到：

在式-6中的Δn和ΔU代表新生氣體分子數及對應體積，由式-5、式-6得到：

由式-7評估包裝袋中新生氣體的增加將導致包裝袋內氣壓上升的情況，新生氣體即包裝材料受照后分解產生的氣體產氣量。