[發(fā)明專利]一種FeCo-MOFs-生物質(zhì)基富氮多孔碳氧還原催化劑及其制法

在審

• 申請?zhí)枺?/td>: 202010110325.0
• 申請日: 2020-02-24
• 公開（公告）號: CN111151288A
• 公開（公告）日: 2020-05-15
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 朱旭烈
• 申請（專利權(quán)）人: 朱旭烈
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B01J35/10;B01J37/08;H01M4/90
• 代理公司: 北京恒泰銘睿知識產(chǎn)權(quán)代理有限公司 11642
• 代理人: 王肖林

1.一種FeCo-MOFs-生物質(zhì)基富氮多孔碳氧還原催化劑，包括以下按重量份數(shù)計的配方原料，其特征在于：3-6份羥基化碳納米管、52-67份富氮生物質(zhì)、30-42份FeCo雙金屬MOFs。

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種FeCo-MOFs-生物質(zhì)基富氮多孔碳氧還原催化劑，其特征在于：所述羥基化碳納米管為羥基化多壁碳納米管，長度15-25um，直徑2-8nm，活性羥基含量5-6％。

3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種FeCo-MOFs-生物質(zhì)基富氮多孔碳氧還原催化劑，其特征在于：所述富氮生物質(zhì)制備方法包括以下步驟：

(1)向乙醇溶液中加入三聚氰胺和戊二醛，將溶液加熱至80-90℃，回流反應10-15h。

(2)向溶液中加入L-賴氨酸和催化劑對甲基苯磺酸，將溶液轉(zhuǎn)移進水熱反應釜，加熱至160-180℃，反應30-35h，將溶液冷卻至室溫、減壓濃縮、洗滌、干燥，制備得到基于醛胺縮合擴鏈反應的大分子富氮生物質(zhì)。

4.根據(jù)權(quán)利要求3所述的富氮生物質(zhì)材料制備方法，其特征在于：所述三聚氰胺、戊二醛、L-賴氨酸和對甲基苯磺酸，四者的物質(zhì)的摩爾比為1:30-40:35-48:1.5-2。

5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種Co-MOFs-生物質(zhì)基多孔碳氧還原催化劑，其特征在于：所述FeCo雙金屬MOFs為Fe-Co雙金屬有機骨架，制備方法包括以下步驟：

(1)向體積比為1:1.5-2的蒸餾水和乙醇混合溶劑中加入FeCl₃、CoCl₂和有機配體2,4,6-三[(對羧基苯基)氨基]-1,3,5-三嗪，將溶液轉(zhuǎn)移進水熱反應釜，加熱至120-130℃，反應20-25h，將溶液冷卻至室溫、減壓濃縮、洗滌、干燥，制備得到FeCo雙金屬MOFs。

6.根據(jù)權(quán)利要求5所述的FeCo雙金屬MOFs制備方法，其特征在于：所述FeCl₃、CoCl₂和2,4,6-三[(對羧基苯基)氨基]-1,3,5-三嗪，三者物質(zhì)的量摩爾比為1:2-2.5:3.5-4.5。

7.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種FeCo-MOFs-生物質(zhì)基富氮多孔碳氧還原催化劑，其特征在于：所述FeCo-MOFs-生物質(zhì)基富氮多孔碳氧還原催化劑制備方法包括以下步驟：

(1)向體積比為4-5:1的乙二醇和蒸餾水混合溶劑中，加入硫酸溶液，調(diào)節(jié)pH至2-3，再加入3-6份羥基化碳納米管和52-67份富氮生物質(zhì)，將溶液轉(zhuǎn)移進水熱反應釜，加熱至140-160℃，反應20-28h，將溶液冷卻至室溫，通過離心機除去溶劑，洗滌固體產(chǎn)物、干燥，制備得到碳納米管負載富氮生物質(zhì)材料。

(2)向乙醇溶劑中加入30-42份FeCo雙金屬MOFs和上述步驟(1)制得的碳納米管負載富氮生物質(zhì)材料，將溶液在40-50℃下超聲分散處理3-5h，超聲頻率為20-25KHz，將溶液通過減壓濃、干燥，制備得到FeCo-MOFs摻雜富氮生物質(zhì)材料。

(3)將FeCo-MOFs摻雜富氮生物質(zhì)材料置于氣氛電阻爐中，通入N₂，電阻爐升溫速率為3-5℃/min，升溫至130-150℃，在N₂氛圍下煅燒3-4h，再升溫至920-950℃，煅燒4-6h，煅燒產(chǎn)物即為FeCo-MOFs-生物質(zhì)基富氮多孔碳氧還原催化劑。