[發明專利]一種氮摻雜類石墨相氮化碳可見光催化劑及其制備方法與應用

有效

• 申請號: 202010039455.X
• 申請日: 2020-01-15
• 公開（公告）號: CN111151282B
• 公開（公告）日: 2021-12-21
• 發明（設計）人: 董新法;候民帥;黨海峰;梁志彬
• 申請（專利權）人: 華南理工大學
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;C02F1/30;C02F101/34;C02F101/38
• 代理公司: 廣州粵高專利商標代理有限公司 44102
• 代理人: 何淑珍;馮振寧

本發明公開了一種氮摻雜類石墨相氮化碳可見光催化劑及其制備方法與應用。該方法采用熱剝離?溶劑熱結合的制備方法，合成的N?g?C₃N₄具有優異的光催化性能。該方法以三聚氰胺為原料，采用常用的N,N?二甲基乙酰胺等有機溶劑通過溶劑熱反應合成N?g?C₃N₄光催化劑，具有操作簡單、原料易得、無添加劑、成本低、應用條件溫和，對環境友好等優點，為氮原子摻雜提供了一條可借鑒的方案。本發明的N?g?C₃N₄光催化劑性能優異，穩定性好，在光催化降解有機污染物方面具有較大的應用潛力，在可見光下對羅丹明B等有機染料的光催化降解效率可達95％以上。

技術領域

本發明屬于光催化技術領域，具體涉及一種氮摻雜類石墨相氮化碳(N-g-C₃N₄)可見光催化劑及其制備方法和應用。

背景技術

光催化技術以半導體材料作為催化劑載體，利用源源不斷的太陽光作為光源，具有能源利用率高，能耗低，適用范圍廣等優勢，為當今治理環境污染的熱門研究領域之一。

類石墨相的氮化碳(g-C₃N₄)作為一種不含金屬成分的可見光光催化劑，表現出優異的穩定性，同時還具備可調控組成，能帶位置靈活可調等優點。但是，目前的g-C₃N₄，存在著比表面積小，可見光的能源利用率低等問題，限制了其在光催化降解有機污染物的應用。

納米材料中氮摻雜的方式可分為兩種：(1)將氮源與納米材料前驅體直接混合，在制備的過程中摻雜。(2)先制備出納米材料，再將納米材料與氮源進行混合后發生反應摻雜。一般而言，前者能夠做到將氮原子均勻地摻雜入納米材料骨架中，且氮原子摻雜量較易控制，但工藝復雜，容易破壞納米材料本身的結構功能，很難在工業中實際應用；后者則更傾向于在邊緣和缺陷處形成雜環結構，因具備操作簡單、成本低、可大規模生產的優勢，但也面臨氮原子摻雜量低和調控氮原子構型結構困難等問題。

第二種氮原子摻雜方式中，氮源往往通過含氮基團的引入實現，常用的含氮試劑有氨氣、硝酸、胺類、尿素、雙氰胺等。如采用在氨氣氣氛下，高溫煅燒的方法使氮摻雜入TiO₂納米棒，工藝過程復雜，且原料氨氣有毒(參見Applied Catalysis B:Environmental2017,204,209-215)；采用尿素在350℃條件下與活化的碳納米材料反應制備含氮納米材料，原料尿素難以反應完全，需要高溫蒸餾水清除。由于難以清除完全，造成納米材料純度不高，且有一定的資源浪費(參見EnergyFuels 2006,20,1275-1280)；采用二甲基甲酰胺作為溶劑熱反應溶劑，可在g-C₃N₄表面摻雜氮源，但二甲基甲酰胺作為常用的高溫溶劑熱反應溶劑，化學性質穩定，在高溫條件下也無法提供充足的氮源，導致其表面的氮摻雜僅僅形成N-H鍵，催化劑活性欠佳(參見Applied Surface Science，2018，459，845-852)。

發明內容

為了克服現有技術存在的上述不足，本發明的目的是提供一種氮摻雜類石墨相氮化碳可見光催化劑(N-g-C₃N₄可見光催化劑)及其制備方法與應用。

本發明所要解決的技術問題是，克服以上背景技術中提到的不足和缺陷，提供一種氮摻雜類石墨相的氮化碳可見光催化劑及其制備方法。該方法具有原料無毒，廉價易得，工藝簡單等優點，所制備的催化劑在降解羅丹明B反應中能夠取得了較好的效果。

本發明的目的至少通過如下技術方案之一實現。