[發(fā)明專利]一種納米氮化硅粉體的制備方法

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 202010023793.4
• 申請日: 2020-01-09
• 公開（公告）號: CN111115592B
• 公開（公告）日: 2021-08-20
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 王月隆;田建軍;秦明禮;吳昊陽;賈寶瑞;張智睿;章林;曲選輝
• 申請（專利權(quán)）人: 北京科技大學(xué)
• 主分類號: C01B21/068
• 分類號: C01B21/068;B82Y30/00;B82Y40/00
• 代理公司: 北京市廣友專利事務(wù)所有限責(zé)任公司 11237
• 代理人: 張仲波

本發(fā)明公開了一種納米氮化硅粉體的制備方法，屬于陶瓷粉體制備技術(shù)領(lǐng)域。工藝過程為：(1)將正硅酸四乙酯、硝酸銨和水溶性有機物按照一定比例配制成混合溶液；(2)將混合溶液在不高于100℃的溫度下加熱攪拌至粘稠漿料；(3)將漿料在100℃?400℃的非氧環(huán)境中反應(yīng)得到前驅(qū)物；(4)將前驅(qū)物于1300℃?1500℃的氮氣氣氛中反應(yīng)1?10h，得到氮化硅粉體；(5)隨后在空氣中除去多余碳。本發(fā)明工藝簡單，效率高，成本低，得到的氮化硅粉體顆粒球形度好，粒度小于100nm。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明屬于陶瓷粉體制備技術(shù)領(lǐng)域，涉及一種納米氮化硅粉體的制備方法。

背景技術(shù)

氮化硅是強共價鍵化合物，硬度大，強度高，熱膨脹系數(shù)小，具有自潤滑性，耐磨損，抗熱震性能好，耐腐蝕，高溫抗氧化能力強。在許多領(lǐng)域都存在應(yīng)用。氮化硅常壓下有兩種晶形，α相氮化硅和β相氮化硅，高溫下α相通常會轉(zhuǎn)變?yōu)棣孪啵虼送ǔＪ褂忙料嗟枳鳛樵戏垠w制備氮化硅陶瓷。目前主要有三種方法制備氮化硅粉體，單質(zhì)硅的直接氮化法，硅亞胺熱解法和碳熱還原法。單質(zhì)硅的直接氮化法是工業(yè)中比較常見的方法，但是其反應(yīng)溫度往往接近單質(zhì)硅的熔點，造成單質(zhì)硅在高溫下熔融，進而阻礙進一步氮化，同時合成的氮化硅粉體團聚嚴(yán)重，需要進一步研磨破碎，容易引入其他雜質(zhì)。硅亞胺熱解法制備氮化硅粉體其α相含量高，粒度分布窄。但是這種方法對設(shè)備要求高，生產(chǎn)工藝復(fù)雜，成本高。

碳熱還原法制備氮化硅其方法簡單，只需要二氧化硅和碳源在氮氣中反應(yīng)，即可生成氮化硅粉體，非常適合工業(yè)化生產(chǎn)。但是原料粒徑、雜質(zhì)等影響產(chǎn)品質(zhì)量，特別是二氧化硅與碳源存在密度差，造成混料不均勻，氮化不完全。

發(fā)明內(nèi)容

有鑒于此，本發(fā)明提出一種納米氮化硅粉體的制備方法。利用水溶性有機物作為碳源，在溶液中將二氧化硅完全包裹，隨后在氮氣或氬氣中不完全燃燒形成混合均勻的二氧化硅和碳的前驅(qū)物。并在氮氣中進行碳熱還原反應(yīng)，得到的氮化硅粉體α相含量高，且粒徑可控。

本發(fā)明包括如下具體步驟：

a.將正硅酸四乙酯在酒精中攪拌均勻，將硝酸銨和水溶性有機物在去離子水中溶解完全，隨后將其倒入正硅酸四乙酯溶液中。

b.將混合溶液緩慢加熱攪拌至粘稠漿料；

c.將漿料放入爐中100℃-400℃反應(yīng)1-3h，并伴隨流動的保護氣體，其氣體流量為0.1-1L/min。反應(yīng)后得到二氧化硅和碳的混合物；

d.將得到的二氧化硅和碳的混合物在高溫下通氮氣反應(yīng)得到氮化硅產(chǎn)物。

進一步地，步驟a中所述正硅酸四乙酯與水溶性有機物按照摩爾比1：(0.5-2)的比例；硝酸銨和水溶性有機物的摩爾比為1：(1-3)；水溶性有機物為葡萄糖、麥芽糖、可溶性淀粉、蔗糖、檸檬酸中的一種或多種；去離子水與酒精體積比為1：(0-3)。

進一步地，步驟b中所述加熱溫度為40-70℃。

進一步地，步驟c中所述保護氣體為氮氣或氬氣的一種。

進一步地，步驟d中所述反應(yīng)溫度為1300℃-1500℃，反應(yīng)時間為1-10h。

本發(fā)明的技術(shù)有以下的優(yōu)勢：

(1)混合溶液加熱溫度為40-70℃，可以調(diào)控二氧化硅粒徑。

(2)混合溶液形成的漿料在流動的保護氣體下發(fā)應(yīng)，可以精確控制二氧化硅和碳的比例，得到混合均勻的前驅(qū)物。

(3)氮化溫度在1300-1500℃進行，有效抑制β相氮化硅和其他物相生成。