[發明專利]廢核燃料的連續再處理

有效

• 申請號: 201980010335.2
• 申請日: 2019-01-30
• 公開（公告）號: CN111655905B
• 公開（公告）日: 2021-03-19
• 發明（設計）人: 伊恩·理查德·斯科特
• 申請（專利權）人: 伊恩·理查德·斯科特
• 主分類號: C25C3/34
• 分類號: C25C3/34;C25C3/36;G21C19/48;C25C7/00;C25B15/06
• 代理公司: 中科專利商標代理有限責任公司 11021
• 代理人: 李新紅

一種再處理廢核燃料的方法。將廢核燃料加入到電還原池中，其中電還原池包括鹵化物鹽電解質、以及陽極和陰極，所述陰極包含鈾和與鈾形成低熔點合金的第一金屬的合金，所述第一金屬為以下各項中的一項或多項：鐵；鉻；鎳；錳；和鈷。在足以還原廢核燃料中的钚和鑭系元素的電勢下將廢核燃料電化學還原，以形成第一金屬、鈾和廢核燃料中存在的重錒系元素的熔融合金。在電還原池中仍存在氧化鈾的同時從電還原池提取合金。廢核燃料包含氧化鈾和按廢核燃料中每噸鈾計至少1摩爾鑭系元素，并且電還原池在高于合金的熔點的溫度工作。

發明領域

本發明涉及廢核燃料的再處理，特別是含有氧化鈾的廢核燃料的再處理。

背景

在公布號WO/2017/158335的PCT申請中描述了將廢氧化鈾核燃料轉化為富含钚的熔鹽燃料。所描述的工藝過程中的第一步是高于所產生的鈾或鈾合金的熔點的氧化鈾的電還原。先前已經觀察到的在這種電還原的情況下的問題是所產生的熔鹽無法凝聚成連續的熔融相。在WO/2017/158335中通過以下方式解決該問題：將氧化鈾分批還原，并且在各批氧化鈾之間不加入更多的氧化鈾的情況下繼續一段還原時間。在該時段期間，將重錒系元素和一些鑭系元素還原成它們的金屬，所述金屬溶解于合金中，并且通過溶解的重錒系元素和鑭系元素將阻止熔融鈾金屬凝聚的殘留氧化鈾化學還原。

盡管該方法看上去有效，但是其阻止工藝過程的連續運行，在間歇方法中產生含有重錒系元素和某些鑭系元素的鈾合金。間歇過程通常更昂貴，但是在钚的情況下，它們還在批量大小方面嚴重受限，所述批量大小受在核臨界問題變得不可接受之前在電解質中可以積聚的钚的量限制。

間歇過程的另一個問題是批間還原過程產生不互溶的錒系元素和鑭系元素的混合金屬相。該批間合金必須與更大質量的在先前批次還原期間產生的主要鈾合金混合，并且混合直到鑭系元素溶解于更大質量的鈾。這增加了相當大的復雜性，并且在該階段產生富含濃縮钚的合金還對在沒有經歷臨界問題的情況下可以使用的批量大小造成更嚴格的限制。

最終，間歇過程將含有鈾合金的材料暴露于明顯更強的還原性條件，這從應用中排除了商業陶瓷比如氧化鋯的使用。特別地，作為單獨的金屬相的熔融鑭系元素是對陶瓷氧化物非常有侵略性的還原劑。

因此，仍需要可以連續工作但是仍實現合金完全凝聚成單個金屬相的將所得鈾合金電還原并且轉化為熔鹽燃料的方法。

概述

根據本發明的第一方面，提供一種再處理廢核燃料的方法。將廢核燃料加入到電還原池中，其中電還原池包括鹵化物鹽電解質，陽極，和陰極，所述陰極包含鈾和與鈾形成低熔點合金的第一金屬的合金，所述第一金屬為以下各項中的一項或多項：

鐵；

鉻；

鎳；

錳；和

鈷。

在足以還原廢核燃料中的钚和鑭系元素的電勢下將廢核燃料電化學還原，以在廢核燃料中形成第一金屬、鈾和重錒系元素的熔融合金。從電還原池提取合金，同時在電還原池中仍存在氧化鈾。廢核燃料包含氧化鈾和按在廢核燃料中每噸鈾計至少1摩爾鑭系元素，并且電還原池在高于合金的熔點的溫度工作。

根據第二方面，提供一種用于再處理廢核燃料的裝置。裝置包括電還原池、進料器、合金移除系統和控制器。電還原池包括槽、陽極和陰極以及加熱系統。槽被配置成含有鹵化物鹽電解質。陽極和陰極位于槽內并且被配置成在足以還原廢核燃料中的钚和鑭系元素的電勢下將廢核燃料電化學還原，以形成第一金屬、鈾和廢核燃料中存在的重錒系元素的合金，所述陰極包含鈾和第一金屬的合金，所述第一金屬是以下各項中的一項或多項：

鐵；

鉻；

鎳；

錳；和