[發明專利]一種高光效LED/LD照明用氟磷灰石復相熒光陶瓷材料的制備方法

有效

• 申請號: 201911394046.5
• 申請日: 2019-12-30
• 公開（公告）號: CN111018513B
• 公開（公告）日: 2022-03-18
• 發明（設計）人: 周天元;邵岑;康健;陳東順;郗曉倩;黃國燦;李明;陳浩
• 申請（專利權）人: 江蘇師范大學
• 主分類號: C04B35/44
• 分類號: C04B35/44;C04B35/50;C04B35/622;C04B35/626;C09K11/77
• 代理公司: 南京經緯專利商標代理有限公司 32200
• 代理人: 周敏

1.一種高光效LED/LD照明用氟磷灰石復相熒光陶瓷材料的制備方法，其特征在于，將氟磷灰石粉體與Ce³⁺:Y₃Al₅O₁₂粉體混合后一同置于球磨罐中，并加入分散劑、球磨介質，配制成固含量為35～60vol.％的漿料，將漿料依次經過烘干、研磨、過篩處理后，然后置于空氣氣氛中煅燒得到氟磷灰石-Ce³⁺:Y₃Al₅O₁₂混合粉體，將得到的混合粉體置于石墨模具中，然后一同置于放電等離子燒結爐中進行SPS燒結，將燒結好的陶瓷置于馬弗爐內，在氧氣氣氛中進行退火處理，退火后進行雙面研磨拋光，得到氟磷灰石進入到陶瓷晶粒內部的氟磷灰石復相熒光陶瓷材料；

所述氟磷灰石為高純氟磷灰石粉末，且具有多孔的長棒狀結構，其長度為50～300nm，直徑為15～30nm，比表面積為52～68m²/g，其添加量為Y原料粉體和Al原料粉體質量總和的2.0～20.0wt.％；

SPS燒結溫度為1000～1400℃，保溫時間為2～90min，升溫速率為2～150℃/min，降溫速率為10～100℃/min，壓力為30～150 Mpa；

退火溫度為850～1200℃，退火時間為2～50h，升溫速率為2～50℃/min，并自然降溫至室溫；

氟磷灰石復相熒光陶瓷在200～500mA藍光LED芯片激發或在功率為2～10W藍光LD下，可獲得150～180lm/W光效，相對色溫為2500～4600K，量子效率為85～92％。

2.根據權利要求1所述的一種高光效LED/LD照明用氟磷灰石復相熒光陶瓷材料的制備方法，其特征在于，所述Ce³⁺:Y₃Al₅O₁₂粉體采用共沉淀法制備而成，具體步驟如下：

(1)按分子式(Ce_xY_1-x)₃Al₅O₁₂，0.0005≤x≤0.01中對應元素的化學計量比分別精確稱取Y原料粉體、Al原料粉體和Ce原料粉體材料，將三種粉體材料均溶解于濃度為10～18mol/L的硝酸中形成含有Y³⁺、Al³⁺、Ce³⁺離子的母液，以Y³⁺、Al³⁺、Ce³⁺三種離子的總摩爾量為標準，將母液稀釋至0.06～0.28mol/L；以硫酸銨作為分散劑加入到母液中，其添加量為Y³⁺摩爾量的2～8mol％；

(2)按照摩爾比1：1.5～4將氨水和碳酸氫銨混合均勻，配制沉淀劑混合溶液，其中氨水的質量分數為25～28％，碳酸氫銨的濃度為0.3～1.2mol/L；

(3)在攪拌條件下，將步驟(1)中配制的母液噴射至步驟(2)中配制的沉淀劑混合溶液中，以沉淀劑混合溶液的pH值為7.0～8.5作為噴射終點，噴射結束后繼續攪拌4～10h，隨后靜置陳化8～36h，過濾得到沉淀物；

(4)采用去離子水沖洗沉淀物2～4次，再用無水乙醇繼續沖洗1～3次，沖洗后的沉淀物置于烘箱中干燥后得到Ce³⁺:Y₃Al₅O₁₂粉體。

3.根據權利要求2所述的一種高光效LED/LD照明用氟磷灰石復相熒光陶瓷材料的制備方法，其特征在于，步驟(1)中Y原料粉體、Al原料粉體和Ce原料粉體分別選用Y₂O₃粉體、Al₂O₃粉體、CeO₂粉體。

4.根據權利要求2或3所述的一種高光效LED/LD照明用氟磷灰石復相熒光陶瓷材料的制備方法，其特征在于，步驟(3)中采用蠕動泵將母液以1～10ml/min的速率由T型接頭輸送至傳送管內，傳送管一端連接空壓機提供0.4～1.5MPa的定向氣壓，另一端連接霧化噴頭，母液經霧化噴頭噴射至步驟(2)中配制的沉淀劑混合溶液中。