[發(fā)明專利]一種碳負載貴金屬-過渡金屬氧化物復合電催化劑及其制備方法和應(yīng)用

有效

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• 申請日: 2019-12-27
• 公開（公告）號: CN111146453B
• 公開（公告）日: 2021-01-15
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 宋玉江;邱晨曦
• 申請（專利權(quán)）人: 大連理工大學
• 主分類號: H01M4/88
• 分類號: H01M4/88;H01M4/92;B01J23/63;B01J35/00
• 代理公司: 大連東方專利代理有限責任公司 21212
• 代理人: 毛薇;趙淑梅

1.一種碳負載貴金屬-過渡金屬氧化物復合電催化劑的制備方法，其特征在于：所述制備方法包括如下步驟：

1)粗制碳負載貴金屬-過渡金屬氧化物復合電催化劑的制備：向氨基轉(zhuǎn)移劑的乙醇溶液中依次加入貴金屬鹽溶液和過渡金屬鹽溶液，靜置后加入烴類溶劑，澄清后再加水稀釋2-20倍，25-80℃下使其發(fā)生相轉(zhuǎn)移，在大于等于1600轉(zhuǎn)/分鐘的攪拌速度下加入還原劑，反應(yīng)3-5分鐘，除去水相后加入碳載體，超聲，固液分離；

2)粗制碳負載貴金屬-過渡金屬氧化物復合電催化劑的后處理：將步驟1)所得固體在1-18mol/L酸溶液中，40-80℃酸洗1-5h，固液分離，在空氣氣氛下150-400℃熱處理30-180min，干燥，得到碳負載貴金屬-過渡金屬氧化物復合電催化劑。

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述碳負載貴金屬-過渡金屬氧化物復合電催化劑的制備方法，其特征在于：所述氨基轉(zhuǎn)移劑為苯胺、乙二胺、正丁胺、正戊胺、環(huán)戊胺、1-氨基庚烷、1-氨基十一烷、十二胺、十六胺、十七胺、十八胺和油胺中的至少一種；

所述氨基轉(zhuǎn)移劑與乙醇的體積比為1-3：1。

3.根據(jù)權(quán)利要求2所述碳負載貴金屬-過渡金屬氧化物復合電催化劑的制備方法，其特征在于：所述貴金屬鹽為氯鉑酸、氯亞鉑酸、氯鉑酸鉀、氯亞鉑酸鉀、氯鉑酸鈉、氯亞鉑酸鈉、氯鉑酸銨、氯亞鉑酸銨、三氯化銠、氯銠酸、氯銠酸鉀、氯銠酸鈉、氯銠酸銨、二氯化鈀、氯鈀酸鉀、氯鈀酸鈉、氯鈀酸銨、氯亞鈀酸鉀、氯亞鈀酸鈉、氯亞鈀酸銨、四氯化銥、氯銥酸、氯銥酸鈉、氯銥酸鉀、氯銥酸銨、三氯化金、氯金酸、氯金酸鈉、氯金酸鉀和氯金酸銨中的至少一種；

所述貴金屬鹽溶液的濃度為0.1-100mmol/L；

所述貴金屬鹽溶液與乙醇的體積比為1-3：1。

4.根據(jù)權(quán)利要求3所述碳負載貴金屬-過渡金屬氧化物復合電催化劑的制備方法，其特征在于：所述過渡金屬鹽為三氯化鈰、硝酸鈰、硫酸鈰、硝酸鈰銨、硝酸鈮、草酸鈮、硝酸鈮酰、硫酸鈮銨、硫酸鈦、硫酸氧鈦、鈦酸四丁酯、草酸鉭和乙醇鉭中的至少一種；

所述過渡金屬鹽溶液的濃度為0.01-50mmol/L；

所述過渡金屬鹽溶液與乙醇的體積比為0.1-2：1。

5.根據(jù)權(quán)利要求4所述碳負載貴金屬-過渡金屬氧化物復合電催化劑的制備方法，其特征在于：所述烴類溶劑為正戊烷、正己烷、環(huán)己烷、環(huán)己烯、正庚烷、環(huán)庚烷、1-庚烯、正辛烷、甲苯、乙苯和苯乙烯中的至少一種；

所述烴類溶劑與乙醇的體積比為1-10：1。

6.根據(jù)權(quán)利要求5所述碳負載貴金屬-過渡金屬氧化物復合電催化劑的制備方法，其特征在于：所述還原劑為葡萄糖、抗壞血酸、抗壞血酸鈉、檸檬酸、檸檬酸鈉、硼氫化鈉、硼氫化鋰、硼氫化鉀、乙二醇和甲醛中的至少一種；

所述還原劑的濃度為20-500mmol/L；

所述還原劑與乙醇的體積比為2-5：1。

7.根據(jù)權(quán)利要求6所述碳負載貴金屬-過渡金屬氧化物復合電催化劑的制備方法，其特征在于：所述碳載體為碳黑、活性碳、碳納米管、碳纖維、石墨烯、富勒烯和泡沫碳中的至少一種；

所述碳載體與貴金屬鹽的質(zhì)量比為1.5-4：1。

8.根據(jù)權(quán)利要求7所述碳負載貴金屬-過渡金屬氧化物復合電催化劑的制備方法，其特征在于：所述酸為硼酸、硫酸、硝酸、鹽酸、亞硝酸、焦磷酸、高氯酸、次氯酸、氫氟酸、氫溴酸、氫碘酸、甲酸、草酸、乙酸、丙酸和丙烯酸中的至少一種；

所述酸溶液的濃度為1-18mol/L；

所述酸溶液與乙醇的體積比為2-10：1。

9.權(quán)利要求1、2、3、4、5、6、7或8所述方法制備的碳負載貴金屬-過渡金屬氧化物復合電催化劑。

10.權(quán)利要求9所述碳負載貴金屬-過渡金屬氧化物復合電催化劑在質(zhì)子交換膜燃料電池中的應(yīng)用。