[發明專利]光催化還原處理含鈾廢水的聚吡咯石墨相氮化碳復合材料制備方法及應用

在審

• 申請號: 201911314807.1
• 申請日: 2019-12-19
• 公開（公告）號: CN111018041A
• 公開（公告）日: 2020-04-17
• 發明（設計）人: 劉金香;俞坤;葛玉杰;何志強;吳嬌;劉迎九
• 申請（專利權）人: 南華大學
• 主分類號: C02F1/30
• 分類號: C02F1/30;C02F1/70;B01J31/06;B01J35/10
• 代理公司: 衡陽市科航專利事務所 43101
• 代理人: 鄒小強

光催化還原處理含鈾廢水的聚吡咯石墨相氮化碳復合材料制備方法及應用，其制備方法包括步驟，由三聚氰胺煅燒制得石墨相氮化碳，將石墨相氮化碳與十二烷基苯磺酸鈉混合振蕩，然后加入不同質量比的吡咯，并進行過濾、水洗、烘干制得聚吡咯/石墨相氮化碳復合材料。調整含鈾廢水的pH值為4～7，將該復合材料作為除鈾劑加入到含鈾廢水中，并置于暗箱環境下通入氮氣攪拌，將攪拌后的固液混合物進行氙燈照射，對照射后的含六價鈾廢水進行過濾，取過濾后的清液計算含鈾廢水中鈾的去除率。本發明制備的聚吡咯/石墨相氮化碳復合材料在可見光區催化活性好、成本低、操作簡單，對含鈾廢水具有較高的去除率，吸附效果顯著，具有較好的經濟效益。

技術領域

本發明涉及含鈾廢水處理技術領域，特別是一種光催化還原處理含鈾廢水的聚吡咯石墨相氮化碳復合材料制備方法及應用。

背景技術

隨著我國核技術與原子能工業的快速發展，鈾礦開采、核能發電等過程產生大量的含鈾核廢料，鈾是一種具有毒性和放射性的金屬，大量的含U(Ⅵ)廢料進入水環境中，含鈾廢水對自然環境和人類健康的威脅日益嚴峻。現有的處理方法主要包括吸附法，膜分離法，化學沉淀法，生物絮凝法等。這些方法雖然有一定的去除效果，但存在工藝復雜，費用高，后續處理繁瑣以及產生二次污染等問題。近些年來，光催化技術因其反應條件溫和、易操作，能還原高價有毒重金屬的優點，越來越受到研究人員的重視。

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)是一種新型的非金屬材料，具有良好的光催化性能，能夠吸收可見光、熱穩定性和化學穩定性良好，并且無毒、來源豐富、制備成型工藝也簡單。然而純石墨碳氮化碳卻存在比表面積小，電子-空穴的高復合率和較低的光響應等缺點限制了其應用范圍?，F有多通過其表面官能化、復合和摻雜調變氮化碳電子結構來增加其比表面積，延長空穴復合時間，提升光催化性能。如何將氮化碳材料以及以氮化碳材料為原料的復合氮化碳材料光催化處理應用于含鈾廢水，為解決水環境中鈾的污染提供了一種新的思路。

發明內容

本發明的目的是克服現有技術的上述不足而提供一種光催化還原處理含鈾廢水的聚吡咯、石墨相氮化碳復合材料制備方法及應用，采用聚吡咯石墨相氮化碳復合材料作除鈾劑，并通過光催化還原處理含鈾廢水的鈾具有較高的去除效果。

本發明的技術方案是：光催化還原處理含鈾廢水的聚吡咯石墨相氮化碳復合材料制備方法，包括如下步驟，

A、將三聚氰胺置于馬弗爐內，以2～5℃/min均勻上升至500～550℃，煅燒3～4小時后取出坩堝內的黃色固體，得到石墨相氮化碳。

B、將十二烷基苯磺酸鈉與石墨相氮化碳放入反應釜內，然后加入去離子水，采用超聲波振蕩30～50min，得到第一混合液，其中十二烷基苯磺酸鈉與石墨相氮化碳的質量比為1: 18～20；十二烷基苯磺酸鈉與去離子水的質量比為1g: 45～50ml。

C、在0℃環境中對第一混合液置進行攪拌，邊攪拌邊加入吡咯，得到第二混合液，其中吡咯與石墨相氮化碳的質量比為1～3：100。

D、將三氯化鐵溶液加入第二混合液中，并且持續攪拌4～8小時，得到第三混合液，其中三氯化鐵溶液的濃度為4g/L，石墨相氮化碳與三氯化鐵溶液的質量比為1g: 25～30ml。

E、對第三混合液進行抽真空處理去除其中的水分，然后用乙醇與去離子水反復清洗至濾液表面無懸浮物，將清洗后的固體置于真空干燥箱在50～70℃下烘干10～20小時得到聚吡咯石墨相氮化碳復合材料成品。

本發明還提供了一種前述的光催化還原處理含鈾廢水的聚吡咯石墨相氮化碳復合材料的應用，采用聚吡咯、石墨相氮化碳復合材料作除鈾劑，并通過光催化還原處理含鈾廢水的鈾，其中，所述含鈾廢水為含六價鈾的廢水，六價鈾的初始濃度C₀為5mg/L，pH為2～7，包括如下步驟：