[發(fā)明專利]RuSn合金團簇復合材料的應用

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 201911259811.2
• 申請日: 2019-12-10
• 公開（公告）號: CN110918091B
• 公開（公告）日: 2021-04-23
• 發(fā)明（設計）人: 梁海偉;李麗珍;許實龍
• 申請（專利權）人: 中國科學技術大學
• 主分類號: B01J23/62
• 分類號: B01J23/62;B01J35/10;C07D215/18;C07D215/06;C07D215/20
• 代理公司: 北京集佳知識產(chǎn)權代理有限公司 11227
• 代理人: 付麗

本發(fā)明提供了RuSn合金團簇復合材料在喹啉加氫反應中的應用；所述RuSn合金團簇復合材料為摻硫介孔碳和負載在所述摻硫介孔碳上的RuSn合金團簇形成的材料。實驗結果表明，本申請RuSn合金團簇復合材料作為喹啉加氫反應的催化劑具有較高的活性和選擇性。

技術領域

本發(fā)明涉及喹啉加氫催化技術領域，尤其涉及RuSn合金團簇復合材料在喹啉加氫反應中的應用。

背景技術

1，2，3，4-四氫喹啉類化合物(py-THQ)是藥物、生物堿、農(nóng)用化學品和其他精細化學品生產(chǎn)制造過程中的生物活性骨架分子和關鍵中間體，在一些重要的處方藥如奧沙尼喹、尼卡普醇、維拉霉素和雙氯芬素中都有py-THQ的存在，因此，py-THQ的合成是十分重要的。

目前，py-THQ的制備方法包括催化環(huán)化反應、貝克曼重排反應以及含N雜環(huán)分子的選擇性加氫反應；其中喹啉(含N雜環(huán)分子)加氫以獲取py-THQ的方法因直接、簡單且原子利用率高等優(yōu)點，成為最主要的合成方法。

但是，喹啉加氫反應也具有諸多缺點，例如：喹啉的加氫反應表現(xiàn)出較高的反應能壘，這使得反應過程固有遲滯性，需要使用苛刻的反應條件；反應過程中可能生成其他的中間體和副產(chǎn)物；對于喹啉衍生物，尤其是帶有易還原官能團如鹵素的喹啉類衍生物，在加氫還原過程中可能會被氫化，從而降低反應的選擇性；金屬和氮雜環(huán)分子中的N原子間的強配位作用會毒化催化劑的活性位點，從而降低催化劑的穩(wěn)定性。因此，一種喹啉加氫催化劑的選擇是十分重要的。

發(fā)明內容

本發(fā)明解決的技術問題在于提供一種RuSn合金團簇復合材料在喹啉加氫反應中的應用，RuSn合金團簇復合材料作為催化劑在喹啉加氫反應中具有較高的活性和選擇性。

有鑒于此，本申請?zhí)峁┝薘uSn合金團簇復合材料在喹啉加氫反應中的應用；所述RuSn合金團簇復合材料為摻硫介孔碳和負載在所述摻硫介孔碳上的RuSn合金團簇形成的材料。

優(yōu)選的，所述RuSn合金團簇復合材料中所述RuSn合金團簇的平均顆粒尺寸為0.8～1.2nm。

優(yōu)選的，所述RuSn合金團簇復合材料中Ru和Sn的摩爾比為(1～4)：1。

優(yōu)選的，所述RuSn合金團簇復合材料中所述RuSn合金團簇的總負載量為5～15wt％。

優(yōu)選的，所述RuSn合金團簇復合材料的制備方法具體為：

將摻硫介孔碳、釕源、錫源和溶劑混合，得到初始混合物；

將所述初始混合物在還原氣氛中熱處理，得到RuSn合金團簇復合材料。

優(yōu)選的，所述還原氣氛為氫氣氣氛或氫氣混合氣氣氛，所述氫氣混合氣氣氛選自氫氣與氮氣的混合氣、氫氣與氬氣的混合氣或氫氣與一氧化碳的混合氣；所述釕源選自三氯化釕水合物，所述錫源選自二水合氯化亞錫，所述溶劑為去離子水。

優(yōu)選的，所述熱處理的升溫速率為2～20℃/min，溫度為500℃～900℃，時間為1h～8h。

優(yōu)選的，所述喹啉加氫反應中氫氣的壓力為1～3MPa，溫度為100～150℃，時間為0.1～6h。

優(yōu)選的，所述喹啉加氫反應中，以所述RuSn合金團簇復合材料中Ru計，所述RuSn合金團簇復合材料為所述喹啉的0.04mol％～0.3mol％。