[發(fā)明專利]一種用于液相抗生素脫除的純二維共價有機骨架材料膜的研究

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• 申請日: 2019-12-05
• 公開（公告）號: CN110813111A
• 公開（公告）日: 2020-02-21
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 劉大歡;劉鵬
• 申請（專利權(quán)）人: 北京化工大學(xué)
• 主分類號: B01D71/72
• 分類號: B01D71/72;B01D69/02;B01D67/00;B01D61/00;C02F1/44;C02F101/34;C02F101/38
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一種對抗生素頭孢氨卡具有高效納濾分離的COF?TpPa?SO₃H膜，屬于新型膜材料領(lǐng)域。首先通過簡單界面聚合的方法，使用分子結(jié)構(gòu)內(nèi)磺酸根的親水性，得到較多的高面厚比的COF納米片，再通過層層堆疊的方式真空抽濾得到高機械強度且高化學(xué)穩(wěn)定性的COF?TpPa?SO₃H膜。在常溫真空過濾下制備出純COF?TpPa?SO₃H膜對抗生素頭孢氨卡（Cefalexin）的脫除率高達(dá)95%，誤差范圍是±0.6%，水的通量高達(dá)800 L·m^?2·h^?1·MPa^?1，通過改變COF的沉積質(zhì)量，得到的純COF膜水通量最高為2500 L·m^?2·h^?1·MPa^?1。本工作制備的COF膜的水通量比目前研究的GO納濾膜和其他超薄二維材料膜的水通量都要高，在抗生素脫除上具有較好的應(yīng)用潛力。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明屬于新材料膜技術(shù)領(lǐng)域，提供了一種通過層層堆疊納米片并應(yīng)用于液相抗生素脫除納濾的純COF-TpPa-SO₃H膜的制備方法。

背景技術(shù)

隨著人民生活質(zhì)量的提高，全球?qū)τ诒＝∷幬锏南M和生產(chǎn)正在不斷增加，近幾年對于保健藥物的科學(xué)研究呈現(xiàn)出逐年增加的趨勢。與此同時，從生活污水和工廠排放源等途徑釋放到水中的藥物也會影響整個生態(tài)系統(tǒng)和人類健康。藥物是潛在的專門設(shè)計生產(chǎn)和使用的生物活性化學(xué)物質(zhì)，旨在影響人們細(xì)胞的活性，從而改善人類的身體機能。但是，如果對其釋放到環(huán)境中不加以控制的話，它們會對生態(tài)物種產(chǎn)生不可預(yù)見的不利影響。目前全球許多飲用水指標(biāo)中均未對藥物濃度指標(biāo)進行規(guī)定，所以這迫切需要我們使用現(xiàn)有的或新的水處理技術(shù)來最大程度地去除環(huán)境水源中藥物濃度。世界衛(wèi)生組織（WHO）建議，應(yīng)通過采用更有效的廢水處理系統(tǒng)來防止藥物進入水環(huán)境的可持續(xù)解決方案。現(xiàn)有的水處理方法包括混凝-絮凝，吸附，氧化和高級氧化（即臭氧，紫外線），生物處理和膜分離。在這些技術(shù)中，壓力驅(qū)動的膜工藝（例如反滲透（RO）和納濾（NF））是去除藥物的有希望的替代方法。它們還適用于從廢物中回收和再處理抗生素或其他有價值的藥物化合物。

抗生素已被廣泛用于人類保健，獸醫(yī)和促進細(xì)胞生長。但是，最近人們對抗生素對環(huán)境的不利影響提出了很多關(guān)注。例如，它們可以增強微生物種群中的抗生素耐藥性；給水生生態(tài)系統(tǒng)的平衡帶來潛在風(fēng)險，并最終危害人類健康。因此，在將這些化合物排入水生環(huán)境之前，從廢物流中除去這些化合物非常重要。但是，常規(guī)廢水處理廠（WWTP）無法充分消除痕量有機污染物。超濾（UF），納濾（NF），反滲透（RO）和正向滲透（FO）等新興膜技術(shù)已顯示出去除微污染物（如抗生素）的希望。納濾（NF）是一種有吸引力的壓力驅(qū)動膜分離技術(shù)。由于其在相對較低的操作壓力下可對分子量為幾百的多價離子和有機化合物高度保留的優(yōu)點，已被廣泛用于飲用水質(zhì)量控制，廢水處理和工業(yè)應(yīng)用中。 NF的分離機制主要包括尺寸排阻和Donnan效應(yīng)（靜電相互作用）。盡管尺寸排阻是中性分子保留的主要機制，但兩者對于離子種類的分離都很重要。抗生素通常同時具有陽性和陰性官能團。當(dāng)使用帶電荷的NF膜時，尺寸分子排阻和抗生素分子與膜表面之間的電荷相互作用都會顯著影響抗生素的保留。本發(fā)明提出了一種通過真空抽濾層層堆疊制備純COF膜的方法，其COF含有特殊的磺酸根基團不僅顯著縮小了膜材料的孔尺寸，而且親水基團的加入更利于水分子的滲透，并且顯著提高水分子的滲透率。通過界面聚合的方法實現(xiàn)大批量高質(zhì)量的COF納米片的制備，磺酸根的存在使得納米片控制在較薄的尺寸，且提供的親水性使納米片均勻分散在水溶劑中。純COF膜因為其孔尺寸的可調(diào)控性和膜材料的易制備性逐漸受到人們關(guān)注，其提供的可設(shè)計的孔尺寸對抗生素的調(diào)控分離有著巨大的應(yīng)用前景。

發(fā)明內(nèi)容