[發明專利]光電化學適配體傳感器及其制備方法和應用

有效

• 申請號: 201911148390.6
• 申請日: 2019-11-21
• 公開（公告）號: CN112824884B
• 公開（公告）日: 2022-04-15
• 發明（設計）人: 湯琳;歐陽細蓮;彭博;朱旭;譚集穗
• 申請（專利權）人: 湖南大學
• 主分類號: G01N27/26
• 分類號: G01N27/26;G01N27/327;G01N27/36;G01N33/543;G01N33/531;B82Y5/00;B82Y30/00;B82Y40/00
• 代理公司: 湖南兆弘專利事務所(普通合伙) 43008
• 代理人: 何文紅

本發明公開了一種光電化學適配體傳感器及其制備方法和應用，該傳感器包括反應端面修飾有復合膜的工作電極，其中復合膜由金納米顆粒/二氧化鈰量子點共同修飾的石墨相氮化碳納米片復合材料組成，且復合膜表面自組裝有特異性適配體探針。其制備方法包括CeO₂QDs/Au/g?C₃N₄的修飾和特異性適配體探針的固定。本發明光電化學適配體傳感器具有穩定性高、使用壽命長、抗干擾能力強、檢測范圍寬、檢測極限低等優點，可實現對水體和生物體等介質中目標物的特異性檢測，利用率高、使用價值高、應用前景好。該傳感器的制備方法具有工藝簡單、操作便捷、安全、成本低廉、無污染、制作效率高等優點，適合于大規模制備，有利于工業化應用。

技術領域

本發明屬于生物傳感器技術領域，涉及一種光電化學適配體傳感器及其制備方法和應用，具體涉及一種基于金納米顆粒/二氧化鈰量子點共同修飾的石墨相氮化碳納米片復合材料的光電化學適配體傳感器及其制備方法和應用。

背景技術

藻毒素(MCs)是水體環境中一類最常見的環狀七肽毒素，其中以微囊藻毒素(MC-LR)分布范圍最廣、毒性最強、出現頻率最高。MC-LR不僅會直接對水生生物產生危害，還可以通過施肥，灌溉等方式進入農田土壤，在水生動植物體內逐漸積累，影響其身體機能，致使其中毒，并隨食物鏈累積到動植物及人類體內，主要表現為肝毒性，進一步威脅其生命安全。目前，MC-LR已經成為有機污染物的檢測項目之一。世界衛生組織已對水體中MC-LR的安全標準做了統一規定，安全值為1.0μg/L?，F有的測定MC-LR的方法包括高效液相色譜法、酶聯免疫吸附試驗、毛細管電泳法、免疫分析和電化學方法等等，這些方法中存在操作繁瑣、精確度和特異性較差、檢測成本較高等問題。因此，開發高靈敏度和選擇性的檢測方法來定量檢測環境中的MC-LR是非常必要的。

近年來，光電化學檢測技術吸引了越來越多人的關注，由于在光電化學檢測是在基于光電轉換而發展起來的一種新型分析方法。通過對光敏材料施加光照從而引起電子激發和電荷轉移，當吸收光子后在交界面處會形成電子空穴對，與特定的目標檢測物發生氧化還原反應，從而對電荷轉移產生影響，進一步分析其得到的電信號可獲得對目標檢測物的定量分析。為了實現對檢測對象產生特異性的光電響應，常將分子印跡聚合物、抗體、酶等用于與光電極一起作為光電化學傳感器中的識別元件，然而由這些識別元件構成的光電化學傳感器存在結構復雜、穩定性差、使用壽命短、抗干擾能力差、檢測范圍和檢測極限不足等問題，另外，這些光電化學傳感器的制備方法還存在制備工藝復雜、操作困難、成本高、效率低等問題，同時所制得的光電化學傳感器仍然存在穩定性差等不足，這嚴重限制了光電化學傳感器的廣泛應用。所以，急需研究一種高靈敏度和選擇性的光電化學傳感器。

利用核酸適配體構建適配體傳感器可以開發高選擇性的光電化學傳感技術，核酸適配體是體外人工篩選的，對目標分子具有高親和性和選擇性的一種單鏈核酸。相比于抗體和酶，其具有較高的穩定性，易合成，易修飾，成本較低等優勢。另外，開發高靈敏度的光電化學傳感技術關鍵在于研究一種高效、穩定的新型光活性材料。石墨相的非金屬半導體氮化碳(g-C₃N₄)作為一種光活性材料，由于其優異的化學穩定性和低廉的制備成本引起人們的關注，然而純的g-C₃N₄由于其高的電子空穴復合效率，在實際應用具有一定的限制。將g-C₃N₄與其他半導體材料復合可有效抑制電子空穴的復合效率。然而，現有的g-C₃N₄/半導體納米復合材料雖然在一定程度上可以增強電子轉換效率，其簡單的II型結構使得價帶位置上移，導帶位置下移，導致光生電子空穴的氧化還原能力降低，不利于目標分子的檢測。因此，獲得一種光電能力強、光能利用率高、分散性能好、穩定性高的石墨相氮化碳型光活性材料，對于獲得一種穩定性高、使用壽命長、抗干擾能力強、檢測范圍寬、檢測極限低的光電化學適配體傳感器以及提高光電化學適配體傳感器在光電化學傳感技術中的應用范圍具有十分重要的意義。

發明內容