[發明專利]Gd摻雜石墨相氮化碳基材料及其制備方法

有效

• 申請號: 201911087326.1
• 申請日: 2019-11-08
• 公開（公告）號: CN112774708B
• 公開（公告）日: 2023-01-13
• 發明（設計）人: 陳歡;符向陽;江芳;余曉萍
• 申請（專利權）人: 南京理工大學
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;C02F1/30
• 代理公司: 南京理工大學專利中心 32203
• 代理人: 鄒偉紅

本發明公開了一種Gd摻雜石墨相氮化碳基材料及制備方法。該材料采用前驅體尿素和Gd鹽在醇中進行溶劑熱反應，再經高溫熱聚合制得。該方法通過尿素在溶劑熱反應中緩慢分解產生的CO₃^2?和OH^?，將金屬Gd分散并固定在尿素表面，后續在尿素熱聚合生成石墨相氮化碳（CN）的過程中，Gd成功摻雜進入石墨相氮化碳的片層結構，制得的材料成本低廉，合成步驟簡便，具有良好的可見光催化降解水中磺胺類抗生素的性能。

技術領域

本發明屬于光催化材料領域，具體涉及一種鑭系金屬Gd摻雜石墨相氮化碳基材料(HECN-Gd)及其制備方法。

背景技術

環境污染控制和治理已成為人類社會面臨和亟待解決的問題，可直接利用可見光源的光催化技術也成為了一種理想的環境污染治理新技術，有希望能在水體中抗生素的去除方面發揮重要的作用。然而傳統的光催化材料存在許多難以解決的問題，如表觀量子產率低，光生電子-空穴對復合快以及光腐蝕等，因此探索新型光催化劑是目前面臨的主要問題之一(Science,2001,293,269-271)。

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)是一種新型的光催化劑，具有一定的可見光響應能力及結構穩定等特點，常用于光催化產氫等領域，然而g-C₃N₄在光催化領域的應用中仍存在如光生載流子復合較快、太陽光譜波長吸收限制等問題。根據相關文獻報道通過元素摻雜可以調整g-C₃N₄的能帶結構，增強其光電性質及光催化活性。元素摻雜主要是金屬或非金屬元素以單質/化合物的形式摻雜到g-C₃N₄中，通過調整g-C₃N₄的能帶結構和電子結構來控制催化劑的光譜響應范圍、光吸收能力和氧化/還原電勢，進而提高g-C₃N₄的光催化反應活性(J.Mater.Chem.A,2017,5,23406-23433)。

金屬元素摻雜主要包括堿金屬摻雜和過渡金屬摻雜兩類，當金屬元素摻雜g-C₃N₄后可作為電子和空穴的捕獲位點，可以通過增強界面電荷遷移率和提高有效電子-空穴分離率來提高催化劑的光催化活性，如Fe，Na，Li等(ACS Appl.Mater.Interfaces,2016,8,25438-25443)。金屬摻雜多以離子形態摻雜進入g-C₃N₄的金屬配合位中，但是這種摻雜方式制備工藝復雜，成本較高，且金屬離子狀態不穩定，容易在儲存及催化反應過程中發生價態轉化或氧化等問題，降低了催化劑的穩定性。因此傳統的金屬摻雜g-C₃N₄難以應用到實際污水處理工藝中，限制了其在可見光催化技術中的進一步發展(Applied Catalysis B:Environmental,2019,475-485)。

發明內容

本發明的目的在于提出一種鑭系金屬Gd摻雜石墨相氮化碳基材料和制備方法。本制備方法合成工藝簡單，制備成本較低，同時與其他金屬摻雜g-C₃N₄相比，HECN-Gd具有更加優異的可見光催化降解水體中磺胺甲基嘧啶性能及催化反應穩定性。

一種鑭系金屬Gd摻雜石墨相氮化碳基材料及其制備方法，包括如下步驟：

步驟(1)，將一定量的Gd鹽溶解于醇中，后向其中加入尿素，充分攪拌后轉移至溶劑熱反應釜中進行高溫溶劑熱反應后，得到中間聚合物；

步驟(2)，將步驟(1)得到的中間聚合物在馬弗爐中進行熱聚合反應，水洗、烘干后即為Gd摻雜石墨相氮化碳基材料(HECN-Gd)。

優選地，步驟1中，Gd鹽與尿素的質量比為0.05～0.25:20。

優選地，步驟1中，溶劑熱反應溫度為120～250℃，反應時間為9～20h。