[發(fā)明專利]一種無機陶瓷-聚酰亞胺復合電解質(zhì)的制備方法及應用

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 201910930589.8
• 申請日: 2019-09-29
• 公開（公告）號: CN110690502B
• 公開（公告）日: 2022-10-25
• 發(fā)明（設計）人: 姚林鑫;邱志明;嚴玉蓉;劉祖妍;余澤鍇
• 申請（專利權(quán)）人: 華南理工大學
• 主分類號: H01M10/0568
• 分類號: H01M10/0568;H01M10/0525;H01M10/42
• 代理公司: 廣州市華學知識產(chǎn)權(quán)代理有限公司 44245
• 代理人: 王東東

1.一種無機陶瓷-聚酰亞胺復合電解質(zhì)的制備方法，其特征在于，包括如下步驟：

(a)將無機陶瓷粉末與高氯酸鋰真空干燥后進行混合，在N,N-二甲基乙酰胺溶劑中，進行超聲波處理，使其均勻分散；

(b)將超聲波處理后的無機陶瓷粉末與高氯酸鋰混合物進行機械攪拌至均勻分散；

(c)將聚酰亞胺聚合物溶解于N,N-二甲基乙酰胺溶劑中；

(d)將步驟(c)得到的化合物溶液與均勻分散后的陶瓷粉末與高氯酸鋰混合物，通過機械攪拌混合；

(e)將上述所得混合物溶液澆筑在聚四氟乙烯板或玻璃板上，加熱真空干燥制備得到均勻電解質(zhì)薄膜；

所述無機陶瓷粉末為Li_6.75La₃Zr_1.75Ta_0.25O₁₂；

所述聚酰亞胺聚合物結(jié)構(gòu)通式如下：

所述的R₁為

所述的R₂為

所述的n為5～1000。

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的制備方法，其特征在于，所述無機陶瓷為Li_6.75La₃Zr_1.75Ta_0.25O₁₂陶瓷，其制備過程為：

將LiOH·H₂O，Li₂CO₃，La₂O₃，ZrO₂和Ta₂O₅按照配比混合配料；

在聚乙烯罐中用氧化鋯球、乙醇通過行星式球磨機進行球磨；

球磨結(jié)束后將混合物干燥至無水并在氧化鋁坩堝中在空氣中在加熱進行固相反應，從而得到Li_6.75La₃Zr_1.75Ta_0.25O₁₂陶瓷粉末。

3.根據(jù)權(quán)利要求2所述的制備方法，其特征在于，LiOH·H₂O，Li₂CO₃，La₂O₃，ZrO₂和Ta₂O₅摩爾配比為54:27:24:28:2。

4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的制備方法，其特征在于，陶瓷粉末、高氯酸鋰及聚酰亞胺聚合物的質(zhì)量比為(1-10)：(2-3)：(10-12)。

5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的制備方法，其特征在于，所述步驟e中，加熱時間為24小時，起始溫度為0-30℃，干燥溫度為55-85℃。

6.根據(jù)權(quán)利要求1所述的制備方法，其特征在于，所述聚酰亞胺聚合物的制備過程為：

在N,N-二甲基甲酰胺中，氮氣氣氛下，對苯二酚、2-氯-5硝基苯腈與碳酸鉀反應得到2,2’-[1,4-苯基雙(氧)]雙[5-硝基苯腈]；

在無水乙醇中，在鈀碳作為催化劑的情況下，2,2’-[1,4-苯基雙(氧)]雙[5-硝基苯腈]與N₂H₄·H₂O水溶液反應得到2,2’-[1,4-苯基雙(氧)]雙[5-氨基苯腈]；

在N,N-二甲基乙酰胺中，氮氣氣氛下，無水環(huán)境中2,2’-[1,4-苯基雙(氧)]雙[5-氨基苯腈]與六氟二酐反應得到聚酰胺酸；

在N,N-二甲基乙酰胺中，氮氣氣氛下，無水環(huán)境中，加入乙酸酐及吡啶反應得到聚酰亞胺。

7.根據(jù)權(quán)利要求1-6任一項所述的無機陶瓷-聚酰亞胺復合電解質(zhì)的制備方法得到電解質(zhì)在鋰金屬電池應用。