[發(fā)明專利]一種單原子鈀基催化劑及其制備方法以及應(yīng)用有效
| 申請?zhí)枺?/td> | 201910841606.0 | 申請日： | 2019-09-06 |
| 公開（公告）號： | CN110433798B | 公開（公告）日： | 2021-03-09 |
| 發(fā)明（設(shè)計）人： | 李文志;段秋艷;陳錕;劉陽 | 申請（專利權(quán)）人： | 中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) |
| 主分類號： | B01J23/44 | 分類號： | B01J23/44;F23G7/07 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關(guān)鍵詞： | 一種 原子 催化劑 及其 制備 方法 以及 應(yīng)用 | ||
本發(fā)明提供了一種單原子鈀基催化劑的制備方法，包括以下步驟：A)將硅源和二氧化鋯加入至有機溶劑中進(jìn)行回流反應(yīng)，干燥，得到無定形二氧化硅修飾的二氧化鋯；B)將鈀源和無定形二氧化硅修飾的二氧化鋯在有機溶劑中混合后浸漬，使鈀源負(fù)載于無定形二氧化硅修飾的二氧化鋯上，再干燥后煅燒，得到單原子Pd/SiO2?ZrO2催化劑。本發(fā)明提供的單原子鈀基催化劑利用負(fù)載在二氧化鋯上的硅源所具有的分子長鏈，對浸漬的鈀源有很好的的分散作用，煅燒后貴金屬鈀形成單原子。本發(fā)明提供的制備催化劑的方法簡單，不需要還原氣氛還原，使催化劑在一個很低的負(fù)載量下對于低濃度甲烷等碳?xì)浠衔锎呋紵磻?yīng)具有優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性。
技術(shù)領(lǐng)域
本發(fā)明屬于催化劑技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及一種單原子鈀基催化劑及其制備方法以及應(yīng)用。
背景技術(shù)
碳?xì)浠衔锸谴髿庵兄匾奈廴疚?，分子量較小的烴類是光化學(xué)煙霧的主要參與者。并且其中甲烷的溫室效應(yīng)大約是二氧化碳的21倍，大量的排放將會對環(huán)境造成嚴(yán)重的破壞。隨著人們對環(huán)境問題的更加重視和國家環(huán)保法規(guī)的日益嚴(yán)格，大氣中碳?xì)浠衔锏膬艋媾R更多的機遇和挑戰(zhàn)。而甲烷是最穩(wěn)定的碳?xì)浠衔铮哂懈叨鹊乃拿骟w對稱性，其電離能高、不具有電子親和性、沒有永久電偶極矩且極化率低，其C-H鍵的鍵能高達(dá)434KJ/mol，極難在溫和條件下活化。因此，有效地處理低濃度甲烷氣體在大氣中碳?xì)浠衔锏膬艋铜h(huán)保方面將有重要意義。
目前全球貴金屬鈀的儲量極低，提升鈀的利用率在化學(xué)工業(yè)中可有效避免金屬鈀的浪費。在催化燃燒低濃度甲烷氣體中，鈀顆粒表面的鈀原子一般在鈀基催化劑中起活化中心的作用。每個鈀原子都能起到催化作用，原子利用效率理論上可以達(dá)到100％，進(jìn)而提高催化反應(yīng)速率。因此尋找簡易制備單原子鈀基催化劑的方法具有重要的意義。
發(fā)明內(nèi)容
有鑒于此，本發(fā)明要解決的技術(shù)問題在于提供一種單原子鈀基催化劑及其制備方法以及應(yīng)用，本發(fā)明提供的制備催化劑的方法簡單，不需要還原氣氛還原，使催化劑在一個很低的負(fù)載量(0.2～2wt％)下能夠具有很高的穩(wěn)定性以及催化性能。
本發(fā)明提供了一種單原子鈀基催化劑，以無定形二氧化硅修飾的二氧化鋯作為載體負(fù)載金屬鈀，所述鈀元素的負(fù)載量為0.2～2wt％。
優(yōu)選的，所述無定形二氧化硅與二氧化鋯的質(zhì)量比為1:(10～20)。
本發(fā)明還提供了一種上述催化劑的制備方法，包括以下步驟：
A)將硅源和二氧化鋯加入至有機溶劑中進(jìn)行回流反應(yīng)，干燥，得到無定形二氧化硅修飾的二氧化鋯；
B)將鈀源和無定形二氧化硅修飾的二氧化鋯在有機溶劑中混合后，浸漬，使鈀源負(fù)載于無定形二氧化硅修飾的二氧化鋯上，再干燥后煅燒，得到單原子Pd/SiO2-ZrO2催化劑。
優(yōu)選的，所述硅源選自正辛基三乙氧基硅烷，所述硅源和二氧化鋯的質(zhì)量比為1:(20～30)
優(yōu)選的，步驟A)中，所述有機溶劑選自甲苯，乙醇，丙酮，正庚烷或正辛烷；
步驟B)中，所述有機溶劑選自甲苯，乙醇，丙酮，正庚烷或正辛烷。
優(yōu)選的，所述回流反應(yīng)的溫度為60～200℃；所述回流時間為1～10h。
優(yōu)選的，所述鈀源選自醋酸鈀。
優(yōu)選的，所述煅燒為在空氣氣氛中進(jìn)行，煅燒的溫度為200～1000℃；煅燒時間為1～80h。
本發(fā)明還提供了一種單原子鈀基催化劑在催化燃燒低濃度碳?xì)浠衔镏械膽?yīng)用，其特征在于，所述低濃度碳?xì)浠衔锏臐舛葹椤?vol％。所述單原子鈀基催化劑選自上述單原子鈀基催化劑或者上述制備方法制備得到的單原子鈀基催化劑。
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