[發明專利]一種二氧化碳輔助制備多孔氮化碳材料的方法及多孔氮化碳材料及其用途

有效

• 申請號: 201910759092.4
• 申請日: 2019-08-16
• 公開（公告）號: CN110560121B
• 公開（公告）日: 2022-06-10
• 發明（設計）人: 蔡可迎;周穎梅;王軒;王月鑫;王鵬;徐蕾
• 申請（專利權）人: 徐州工程學院
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B01J35/10;C02F1/30;C02F101/38
• 代理公司: 北京淮海知識產權代理事務所(普通合伙) 32205
• 代理人: 李妮

一種二氧化碳輔助制備多孔氮化碳材料的方法及多孔氮化碳材料及其用途，采用反應?煅燒兩步法，其制備步驟包括：按稱取計量的三聚氰胺加入反應釜中，加入計量的去離子水，通入二氧化碳進行反應，反應溫度為50～100℃，反應壓力為0.01～1.0MPa，反應時間為2～6h；反應結束后自然冷卻，抽濾得到中間體；將中間體轉移至帶蓋坩堝中，并一同置于馬弗爐中進行煅燒，馬弗爐以2～6℃/min的速率升溫至爐腔內溫度為540～580℃，保溫2～5h，冷卻到室溫后得到多孔氮化碳。本方法原料來源豐富、成本低廉、環境友好、產品收率高、制備工藝簡單；制備的多孔氮化碳材料比表面積大，能夠有效催化光降解羅丹明B。

技術領域`

本發明屬于材料的制備及應用技術領域，具體涉及一種二氧化碳輔助制備多孔氮化碳材料的方法及多孔氮化碳材料及其用途。

背景技術

氮化碳作為一種無機金屬材料，其穩定性高、耐酸堿、且具有半導體性質，在多相催化、燃料電池、氣體吸附及儲存等領域具有廣闊的應用前景。制備氮化碳通常采用熱聚合含氮前驅體(如三聚氰胺、雙氰胺、尿素、硫脲、氰尿酸等)。但是普通熱聚合法制備的氮化碳比表面積和孔體積均較小，導致氮化碳的催化性能不高。提高氮化碳的比表面積是提高其性能的關鍵。目前，制備高比表面積氮化碳的方法主要有：硬模板法、軟模板法和無模板法。

硬模板法是利用已有的固體作為模板，向其中引入液態有機前驅體如氰胺、雙氰胺、尿素，使液態有機前驅體填充到硬模板的孔道或空隙中，然后經過高溫焙燒后，用酸或堿刻蝕除去模板得到多孔氮化碳材料(王悅，蔣權，尚介坤，許杰，李永昕.物理化學學報，2016，32(8)：1913-1928)。然而，硬模板法在除去模板時要用到大量的酸或堿，不利于環保。軟模板法是利用表面活性劑作為軟模板，前驅體與軟模板自組裝形成有序結構，在高溫聚合階段軟模板分解形成孔道，得到多孔石墨相氮化碳(李榮榮，王銳，宮紅，姜恒.化工新型材料，2017，45(1):35-37.)。與硬模板法相比，軟模板法制備簡便、環境友好，但是軟模板價格較高，不利于大規模生產。無模板法是利用原料在高溫聚合過程中釋放的氣體作為致孔劑制備多孔氮化碳材料。以尿素或硫脲為原料，直接在空氣中煅燒，煅燒過程中生成的氣體會以鼓泡的方式形成孔結構，得到氮化碳材料(范乾靖，劉建軍，于迎春，左勝利.化工進展，2014，33(5)：1185-1194.)，但是，采用此方法產品收率一般只有4～6％，產品收率較低。因此，開發一種工藝簡單、成本低、環境友好的高效制備方法具有十分重要的意義。

發明內容

本發明的目的在于提供一種二氧化碳輔助制備多孔氮化碳材料的方法及多孔氮化碳材料及其用途，該方法可簡化制備過程、降低生產成本和對環境的污染、提高產品收率；制備的多孔氮化碳材料的比較面積大，能有效催化光降解羅丹明B。

為實現上述目的，一種二氧化碳輔助制備多孔氮化碳材料的方法，包括以下步驟：

(1)將計量后的三聚氰胺和去離子水加入反應釜中，開動磁力攪拌，向去離子水中通入二氧化碳進行反應，控制反應溫度為50～100℃，保持反應釜內的壓力為0.01～0.1MPa，反應2～6h，反應結束后自然冷卻，抽濾，得到中間體；所述三聚氰胺和去離子水之間的質量比為1：(20～100)；

(2)將步驟(1)所得到的中間體轉移至帶蓋坩堝中，并一同置于馬弗爐中進行煅燒，馬弗爐以2～6℃/min的速率升溫至爐腔內溫度為540～580℃，保溫2～5h，隨后當爐腔內溫度自然冷卻到室溫，取出產物得到多孔氮化碳。

優選的，步驟(1)中三聚氰胺和去離子水之間的質量比為1：50。

優選的，步驟(1)中控制反應溫度為80℃，反應釜內的壓力為0.05MPa，反應4h。

優選的，步驟(2)中馬弗爐以4℃/min的速率升溫至爐腔內溫度為550℃，保溫3h。

一種多孔氮化碳材料，所述多孔氮化碳材料由上述制備方法制備得到。