[發明專利]硅氮共摻雜石墨烯材料及其制備方法以及其應用

在審

• 申請號: 201910630028.6
• 申請日: 2019-07-12
• 公開（公告）號: CN112206799A
• 公開（公告）日: 2021-01-12
• 發明（設計）人: 李新昊;翟光耀;于秋瑩;呂利冰;陳接勝;野田克敏;后藤哲
• 申請（專利權）人: 豐田自動車株式會社;上海交通大學
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24
• 代理公司: 上海和躍知識產權代理事務所(普通合伙) 31239
• 代理人: 余文娟

本發明涉及一種新型硅氮共摻雜石墨烯材料及其制備方法，所述硅氮共摻雜石墨烯材料在石墨烯骨架中共摻雜有硅原子和氮原子。在所述硅氮共摻雜石墨烯材料的制備方法中，將含硅源、碳源、氮源的材料以一定比例混合后加水溶解，并在70?90℃下蒸干得到混合均勻的粉末固體，并在氮氣馬弗爐中高溫煅燒，得到黑色硅氮共摻雜石墨烯材料。本發明的新型硅氮共摻雜石墨烯材料作為一種新型催化劑或載體在電催化、光電催化及電子器件等方面有潛在的應用價值。本發明的新型硅氮共摻雜石墨烯材料的制造方法，其制作工藝簡單，安全綠色且成本低廉，可以滿足規?；a的需要。

技術領域

本發明屬于碳材料領域，具體涉及一種硅氮共摻雜石墨烯材料及其制備方法。

背景技術

二維石墨烯材料由于其獨特的電化學和力學性能、高比表面積、高楊氏模量、高導熱性能等，具有廣闊的應用價值。石墨烯這些獨特的性質讓它成為催化劑領域很好的載體，通過將貴金屬、過度金屬、金屬氧化物等與石墨烯復合制備的催化劑材料在電催化、有機催化等領域展現出極佳的性能。但貴金屬資源稀缺、價格昂貴，而過度金屬雖然儲量相對豐富，但與石墨烯復合的材料存在穩定性差等缺點，難以滿足實際需要，因此研制儲量豐富，性能優良、穩定性好的新型非金屬材料具有十分重大的意義。石墨烯是一種零帶隙類金屬材料，通過雜原子摻雜可以有效調節石墨烯的帶隙結構、電荷密度等。常見的非金屬雜原子有氮原子、硼原子等，通過雜原子摻雜可以有效增加墨烯活性位點的數目，提高其催化性能。相比之下，硅元素在地殼中的含量僅次于氧元素，價格低廉。

發明內容

本申請的發明人在針對石墨烯材料的研究中發現，通過將硅元素摻雜進石墨烯的骨架中，可以調節石墨烯的帶隙，使得石墨烯具有半導體的性質，作為一種新型催化劑或載體用于電催化、光電催化等催化領域具有很大的應用價值。

本發明涉及一種硅氮共摻雜石墨烯材料，在石墨烯骨架中共摻雜有硅原子和氮原子。

本發明優選的一方式所涉及的硅氮共摻雜石墨烯材料，其形貌具有明顯的褶皺狀片層結構。

本發明優選的一方式所涉及的硅氮共摻雜石墨烯材料，其由小分子碳源、小分子氮源、小分子硅源通過一步煅燒方式直接合成而得。

本發明優選的一方式所涉及的硅氮共摻雜石墨烯材料，其中，所述小分子碳源葡萄糖，所述小分子氮源為雙氰胺，所述小分子硅源為硅酸鹽。

本發明優選的一方式所涉及的硅氮共摻雜石墨烯材料，其中，硅元素摩爾百分含量為0.43-2.08％，氮元素摩爾百分含量為6.62％-8.53％。

本發明還涉及一種硅氮共摻雜石墨烯材料的制備方法，其中將含硅源、碳源、氮源的材料以一定比例混合后加水溶解，并在70-90℃下蒸干得到混合均勻的粉末固體，并在氮氣馬弗爐中高溫煅燒，得到黑色硅氮共摻雜石墨烯材料。

本發明優選的一方式所涉及的硅氮共摻雜石墨烯材料的制備方法，其中，所述硅源選自水玻璃、硅溶膠的至少一種，所述碳源選自對苯二甲酸、葡萄糖的至少一種，所述氮源選自雙氰胺、尿素的至少一種。

本發明優選的一方式所涉及的硅氮共摻雜石墨烯材料的制備方法，所述硅源為水玻璃，所述碳源為葡萄糖，所述氮源為雙氰胺。

本發明優選的一方式所涉及的硅氮共摻雜石墨烯材料的制備方法，其中所述硅源中的硅量與所述碳源中的碳量的質量比為0.5％-15％，所述煅燒溫度800-1100℃。

本發明還涉及上述硅氮共摻雜石墨烯材料或上述制備方法得到的硅氮共摻雜石墨烯材料作為催化劑或載體在電催化、光電催化等領域的應用。

根據本發明的硅氮共摻雜石墨烯材料，通過在氮摻雜石墨烯的基礎上，將硅元素引入，制備得到硅氮共摻雜石墨烯材料，得到的材料具有半導體的性質，使其在電催化、光電催化領域具有很大的應用價值。