[發明專利]一種MOX芯塊氧勢的計算方法

有效

• 申請號: 201910588847.9
• 申請日: 2019-07-02
• 公開（公告）號: CN110309595B
• 公開（公告）日: 2021-05-04
• 發明（設計）人: 屈哲昊;尹邦躍
• 申請（專利權）人: 中國原子能科學研究院
• 主分類號: G06F30/20
• 分類號: G06F30/20;G21C21/02;G06F119/08
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本發明屬于核燃料制備技術領域，涉及一種MOX芯塊氧勢的計算方法。所述的計算方法基于Blackburn方法并對其進行改進，包括如下步驟：(1)利用U?O、Pu?O二元系熱力學數據對MOX芯塊中可能存在的四個離子平衡反應的ΔG進行計算，從而判定各離子平衡反應會否在當前熱力學條件下發生；(2)將判定可發生的離子平衡反應組成方程組求解，得到各離子平衡濃度；(3)由各離子平衡濃度計算得到MOX芯塊氧勢。利用本發明的MOX芯塊氧勢的計算方法，能夠計算精度高、適用范圍廣且計算量較低，并可以用于指導工藝規模的MOX芯塊O/M比控制。

技術領域

本發明屬于核燃料制備技術領域，涉及一種MOX芯塊氧勢的計算方法。

背景技術

MOX燃料元件自從20世紀60年代在核能工業中得到應用后，世界各國在其芯塊物理化學性能及堆內輻照性能研究方面積累了大量數據。這些數據表明，MOX燃料元件芯塊中氧金屬比(氧化物晶格中氧原子含量和金屬原子含量的比值，下文以O/M比表示)對MOX燃料元件性能有著較大的影響。

例如當MOX芯塊O/M比下降時：

1)芯塊比熱容、熱導率下降；

2)芯塊彈性模量下降；

3)芯塊中钚元素由中心熱區向著周邊冷區遷移加劇；

4)芯塊包殼相互作用降低；

5)包殼破損時，芯塊與冷卻劑反應性下降。

因此在美國等國MOX芯塊生產標準中，均將O/M比列為關鍵技術指標，需在生產中嚴格控制。

MOX芯塊生產中一般通過調節燒結時或燒結后熱處理時芯塊周圍氣氛氧分壓使芯塊O/M比達到設計值要求，其理論基礎是芯塊氧勢方法，即MOX芯塊O/M比與氧勢Pu含量、溫度存在的函數關系：

從上式可見，當函數關系式(即氧勢方法)、變量(O/M比、Pu含量，溫度)已知時，可解出氧勢進一步根據下式即可得到氣氛氧分壓從而應用于芯塊O/M比控制：

目前國外主要的氧勢O/M比控制計算方法包括Rand-Markin方法、Blackburn方法、相平衡方法、點缺陷方法，這些方法的主要目的就是發現在Pu含量、溫度等條件已知時，氧勢與O/M比之間的影響規律。下面列出各方法的基本原理。

1)Rand-Markin方法

Rand-Markin方法在提出時是基于固體氧勢方法求解的經驗方法，此方法根據O/M比求解U、Pu離子的平均價態，再根據平均價態從數據庫中獲得MOX芯塊固體中的偏摩爾熵偏摩爾焓最后計算氧勢數據早期依靠實驗測定得來，極大局限了方法的應用范圍。

2)Blackburn方法(參見：Blackburn P.E.，Johnson C.E.Oxygen pressures overfast breeder reactor fuel(I):A model for UO2±x[J].Journal of NuclearMaterials,1973,46(3),244-252.)

Blackburn方法是基于氣氛氧勢方法的半經驗方法，它認為MOX芯塊中U²⁺、U⁴⁺、U⁶⁺、Pu²⁺、Pu³⁺、Pu⁴⁺等離子濃度與氣氛相互平衡，構成平衡方程組。當芯塊O/M比、各離子平衡反應常數已知時，解方程組即可解出氧勢該方法適用性較廣，具備較高的計算精度，但計算值還是在某些情況下與實際偏差較大。

3)相平衡方法