[發明專利]一種含高分散氧化銅和銅鈰鋯固溶體催化劑制備方法及其應用在審
| 申請號： | 201910367902.1 | 申請日： | 2019-05-05 |
| 公開（公告）號： | CN109999807A | 公開（公告）日： | 2019-07-12 |
| 發明（設計）人： | 曲振平;王威威 | 申請（專利權）人： | 大連理工大學 |
| 主分類號： | B01J23/72 | 分類號： | B01J23/72;B01J35/02;B01J35/10;C07C29/154;C07C31/04 |
| 代理公司： | 大連理工大學專利中心 21200 | 代理人： | 溫福雪;侯明遠 |
| 地址： | 116024 遼*** | 國省代碼： | 遼寧;21 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關鍵詞： | 鋯固溶體 高分散 氧化銅 銅鈰 催化劑 催化劑制備 制備 應用 二氧化碳轉化率 二氧化碳資源化 二氧化碳加氫 長期運行 高效可靠 合成甲醇 能源化工 制備條件 抗燒結 一步法 甲醇 失活 | ||
本發明屬于能源化工及二氧化碳資源化利用技術領域，公開了一種含高分散氧化銅和銅鈰鋯固溶體催化劑制備方法及其應用。本發明通過一步法高效獲得具有高分散氧化銅和銅鈰鋯固溶體兩種活性組分的催化劑，該催化劑的制備方法簡單高效可靠，原料易得，制備條件溫和，易于宏量制備，具有通用性。該催化劑用于二氧化碳加氫合成甲醇反應中，有效提高二氧化碳轉化率及甲醇的選擇性，具有優良的抗燒結性能，可長期運行沒有明顯失活，可應用到大規模的工業生產中。
技術領域
本發明屬于能源化工及二氧化碳資源化利用技術領域，具體涉及一種含高分氧化銅和銅鈰鋯固溶體催化劑制備方法及其在二氧化碳加氫合成甲醇反應應用。
背景技術
隨著全球經濟快速發展，二氧化碳濃度增加顯著。據報道，截至到2015年，全球二氧化碳濃度已達到400ppm。中國二氧化碳排放增速雖出現放緩趨勢，但是總量依然很大。在哥本哈根氣候變化會議上，中國政府做出了到2025年我國單位GDP二氧化碳排放量比2005年下降40％-45％的承諾。二氧化碳過度排放會導致兩大環境危害溫室效應和海洋酸化。因此，研究中國的二氧化碳排放問題是十分必要的，既有利于中國的可持續發展，也對減緩全球氣候變暖具有十分重要的意義。其中二氧化碳加氫合成甲醇，因甲醇作為一種最基本的有機化工產品和環保動力燃料，具有年需求量大，應用范圍廣等特點被認為是一種最有希望，最有前景的二氧化碳利用方式。
CO2是典型的三原子直線對稱分子，偶極矩為零。作為含碳物質的最終氧化態，惰性強，不利于活化。二氧化碳分子中含有16個價電子，根據它的光電子譜實驗得出其基態電子構型為(1σg)2(1σu)2(2σg)2(2σu)2(1πu)4(1πg)4(2πu)0，其中(1σg)2(1σu)2(1πu)2為成鍵軌道，(2σg)2(2σu)2(1πg)2為非成鍵軌道。它的第一電離能為13.8eV，明顯大于其等電子體CS2、COS和N2O，很難給出一個電子而形成CO2+，屬于較弱的給電子體。另一方面，它又具有較高的電子親和能和較低能量的空反鍵軌道，容易得到一個電子而形成CO2-，CO2-的能量僅比基態CO2高出0.6eV，屬于強的電子接受體(Chem.Soc.Rev.40(2011)3703-3727)。
在CO2加氫合成甲醇反應體系中，主要存在的反應如下：
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