[發明專利]一種硒輔助的層狀石墨相氮化碳光催化劑及其制備方法

在審

• 申請號: 201910306067.0
• 申請日: 2019-04-17
• 公開（公告）號: CN109999879A
• 公開（公告）日: 2019-07-12
• 發明（設計）人: 韓梅;楊柏
• 申請（專利權）人: 吉林大學
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B01J37/08;C02F1/30;C02F101/34;C02F101/36;C02F101/38
• 代理公司: 長春吉大專利代理有限責任公司 22201
• 代理人: 劉世純;王恩遠

一種硒輔助的層狀石墨相氮化碳光催化劑及其制備方法，屬光催化劑材料制備技術領域。其首先是將含氮前驅體(雙氰胺，三聚氰胺，尿素或其混合物)與單質硒分散在乙醇中，硒相對于含氮前驅體的質量百分數為5～15％，在室溫下充分攪拌后置于烘箱中干燥除去溶劑，研磨并轉移至陶瓷坩堝中，置于馬弗爐中加熱，加熱至550～650℃并保溫2～5小時，待馬弗爐冷卻至室溫后，將產物充分研磨，即可得到石墨相氮化碳粉末。該方法制備工藝簡單，設備投入小，生產周期短，成本低廉，產率高，并且得到的光催化劑在光催化效果方面具有明顯提升，此外，氮化碳具有很高的熱穩定性以及溶劑穩定性，因此有望實現大規模工業制備及應用的目標。

技術領域

本發明屬光催化劑材料制備技術領域，具體涉及一種硒輔助的層狀石墨相氮化碳光催化劑及其制備方法。

背景技術

隨著科技發展和社會進步，能源危機與環境污染問題日益嚴重。太陽光驅動的催化反應可以有效利用太陽能這一取之不盡用之不竭的能源，其主要包含以下幾種類型：光催化污染物降解、光解水產氫/產氧、光催化二氧化碳轉換、光催化滅菌以及有機反應。因此，光催化反應對于解決能源與環境問題具有很大的潛力與應用價值。在過去的四十年里，光催化反應作為一種綠色技術，發展迅速。傳統半導體如二氧化鈦(TiO₂)被廣泛應用于光催化領域，但是由于其帶隙較寬(3.2eV)，只能吸收紫外光波段，而紫外線僅占太陽照射到地球表面的太陽光的3％，因此，制備高效可見光光催化劑可以有效提高對太陽光的利用率。

無金屬氮化碳材料是碳材料家族中的重要一員，在不同種類的氮化碳材料中，石墨相氮化碳(g-C₃N₄)由于具有較高的物理化學穩定性，制備原料廉價豐富，制備過程簡單，其帶隙約為2.7eV，具有可見光響應能力，因此，被應用于光催化領域中。然而，可見光響應較差，比表面積小，光生載流子復合速率快等缺點導致石墨相氮化碳材料的光催化效果較差，限制了其大規模應用。

因此，制備具有高效光催化效果的石墨相氮化碳光催化劑，提高可見光利用率，增加比表面積，提高光生電子/空穴分離效率，從而提高光催化效率，是目前氮化碳材料研究領域的重點與熱點內容。

發明內容

本發明是利用單質硒和含氮前驅體雙氰胺等進行熱解反應，從而制備高效氮化碳光催化劑。我們還嘗試了雙氰胺以外的含氮小分子三聚氰胺、尿素，同樣采用單質硒輔助的方法，也可以得到高效氮化碳光催化劑。我們選擇了合適的原料配比、以及熱解反應的溫度從而制備系列氮化碳產物。

本發明方法的優點是：石墨相氮化碳光催化材料制備工藝簡單，設備投入小，生產周期短，成本低廉，產率高，并且得到的光催化劑在光催化效果方面具有明顯提升，此外，氮化碳具有很高的熱穩定性以及溶劑穩定性，因此有望實現大規模工業制備及應用的目標。

本發明的具體步驟是：

1)稱取10g含氮前驅體(雙氰胺、三聚氰胺、尿素或其混合物)與0.5～1.5g單質硒，分散在50mL乙醇中，室溫磁力攪拌使其混合均勻；

2)將步驟1)產物在50～80℃下加熱干燥除去溶劑，將得到的干燥產物在瑪瑙研缽中研磨；

3)將步驟2)研磨后產物轉移至陶瓷坩堝中，在馬弗爐加熱至550～650℃(升溫速度為10～20℃/min)，保溫時間為2～5小時，反應結束后自然冷卻到室溫；將反應產物取出，再在瑪瑙研缽中進行充分研磨，從而得到本發明所述的黃色或者淺棕色的硒輔助的層狀石墨相氮化碳光催化劑。

附圖說明

圖1：實施例1中氮化碳樣品CN-10-650的掃描電鏡(SEM)圖；