[發明專利]一種含鈾燒綠石的硼硅酸鹽玻璃陶瓷固化體的制備方法

在審

• 申請號: 201910168593.5
• 申請日: 2019-03-06
• 公開（公告）號: CN109761500A
• 公開（公告）日: 2019-05-17
• 發明（設計）人: 謝華;馮志強;王烈林
• 申請（專利權）人: 西南科技大學
• 主分類號: C03C10/16
• 分類號: C03C10/16;C03C6/06
• 代理公司: 東莞市華南專利商標事務所有限公司 44215
• 代理人: 劉克寬

本發明涉及放射性廢物處理技術領域，具體涉及一種含鈾燒綠石的硼硅酸鹽玻璃陶瓷固化體的制備方法，該制備方法采用SiO₂、Al₂O₃、Na₂CO₃、B₂O₃、CaF₂、CaO、U₃O₈和TiO₂為原料，通過分別濕混烘干和預燒結、分步熔融、燒結和淬冷的方法制得硼硅酸鹽玻璃陶瓷固化體，該制備方法能夠調控鈾燒綠石在玻璃中的析晶率，減少了核素殘留在玻璃相中成份，不但能提高核素U在陶瓷相的包容量，且能提高核素U在整個固化體中的包容量，所制得的含鈾燒綠石的硼硅酸鹽玻璃陶瓷固化體具有晶粒分布均勻、組織致密度高、強度好的優點。

技術領域

本發明涉及放射性廢物處理技術領域，具體涉及一種含鈾燒綠石的硼硅酸鹽玻璃陶瓷固化體的制備方法。

背景技術

在鈾钚共去污的乏燃料后處理的流程中，會產生高放廢液(High-LevelRadioactive Wastes，HLWs)，HLWs放射性強、毒性大、發熱率高，若HLWs流放到環境中，將會對環境產生極大的危害。

現有技術中有將HLLW(高放廢物)玻璃固化或將HLLW陶瓷固化的途徑從而處理HLLW，但是HLLW玻璃固化因對錒系核素的包容量低(≤0.4wt.％)以及長期穩定性差(易分相和產生水溶性黃相)等問題，以致HLLW玻璃固化大規模生產發展；HLLW的陶瓷固化比HLLW玻璃固化有更強的耐α輻照、抗浸出能力和熱穩定性，且HLLW陶瓷固化可實現較大的錒系核素包容量并有效避免玻璃固化產生的分相和黃相問題，然而HLLW陶瓷固化的生產工藝復雜，合成條件苛刻(高溫高壓)，工藝操作不連續，以致限制了HLLW陶瓷固化的大規模生產應用。

近年來，HLWs的玻璃陶瓷固化體逐漸被人們提出，其理想的固化效果為：強放射性錒系核素(An)能優先選擇固溶在穩定的陶瓷相中，而其余裂變產物等中低放核素則主要賦存在玻璃介質中。目前，期刊《原子能科學技術》中發表了《制備工藝對鈾燒綠石基玻璃陶瓷固化體結構及性能的影響》一文，該文公開采用預燒結與球磨結合的熔融-熱處理法制備的HLWs玻璃陶瓷固化體，雖然這種預燒結與球磨結合的熔融-熱處理法能減少了核素U殘留在玻璃相中的成份，同時提高核素U在陶瓷相中的成份，但這種方法仍然存在以下問題：陶瓷相在整個固化體中的比例有限，否者會影響固化體的強度，這就限制了陶瓷相對核素U的包容量，以致固化體不能較大限度地處理高放廢物。因此，有必要進一步改善HLWs的玻璃陶瓷的生產工藝，以便推廣HLWs玻璃陶瓷的生產應用。

發明內容

針對現有技術存在上述技術問題，本發明的目的提供一種含鈾燒綠石的硼硅酸鹽玻璃陶瓷固化體的制備方法，該制備方法能提高核素不但能提高核素U在陶瓷相的包容量，且能提高核素U在整個固化體中的包容量，所制得的含鈾燒綠石的硼硅酸鹽玻璃陶瓷固化體具有晶粒分布均勻、組織致密度高、強度好的優點。

為實現上述目的，本發明提供以下技術方案：

提供一種含鈾燒綠石的硼硅酸鹽玻璃陶瓷固化體的制備方法，包括以下步驟：

步驟一、稱取以下重量百分比的組份：

步驟二、預處理玻璃陶瓷原料