[發明專利]乏燃料廢鹽中稀土元素的去除方法

有效

• 申請號: 201910099463.0
• 申請日: 2019-01-31
• 公開（公告）號: CN109785986B
• 公開（公告）日: 2020-12-25
• 發明（設計）人: 許璐;竇強;付海英
• 申請（專利權）人: 中國科學院上海應用物理研究所
• 主分類號: G21F9/30
• 分類號: G21F9/30;G21C19/44
• 代理公司: 上海弼興律師事務所 31283
• 代理人: 薛琦;鄒玲

本發明提供一種乏燃料廢鹽中稀土元素的去除方法。所述去除方法包括如下步驟：乏燃料廢鹽與硫化物的混合物，升溫至目標溫度后，再經充分反應后，過濾即可；其中，所述硫化物與所述乏燃料廢鹽中的稀土元素的摩爾比為1?3；所述目標溫度大于所述混合物中熔鹽的熔點，且所述目標溫度小于所述反應所得稀土硫化物的熔點。本發明的乏燃料廢鹽中稀土元素的去除方法，可以有效地去除乏燃料廢鹽中的稀土元素，既可適用于氟鹽又可適用于氯鹽，直接生成穩定的稀土硫化物，不存在不安全的因素，通過過濾即可充分回收凈化后的熔鹽，工藝簡單，具有應用前景。

技術領域

本發明涉及一種乏燃料廢鹽中稀土元素的去除方法。

背景技術

隨著核電的發展，世界范圍內產生的乏燃料越來越多，如何實現核燃料的循環利用和核廢料最少化也日益成為核能領域倍受關注及亟需解決的一個重大問題。傳統以磷酸三丁酯(TBP)為萃取劑的水法后處理技術越來越難以滿足乏燃料的分離需求，這使得干法后處理技術再次受到科學家和各國政府的關注與重視。近年來，包括中國、美國、俄羅期等在內的主要核能大國都在大力推進研究干法后理技術。

乏燃料干法后處理技術是將乏燃料通過一系列技術將鈾、钚等錒系元素回收再利用。但是，在余下的乏燃料廢鹽中，仍然含有大量的裂片元素，如稀土元素等。為了對余下的乏燃料廢鹽進行再利用或降低固體廢棄物產生量以減輕地質儲存的壓力，就需要對包括稀土元素在內的裂片元素進行分離。

近年來，發展了一些去除乏燃料廢鹽中稀土元素的方法，如鹽-分子篩交換法、氧化物沉淀法、磷酸鹽沉淀法等。其中，分子篩交換法由于采用的分子篩的主要成分為二氧化硅，而二氧化硅在氟鹽中會與氟鹽發生反應失效而無法實現氟鹽中稀土元素的去除；氧化物沉淀法在稀土元素去除過程中會生成氯氧化合物，該氯氧化合物不穩定，還需要進一步處理；磷酸鹽沉淀法中磷酸鹽在氟鹽中容易和氟鹽生成非浸玻璃態產物，只是將氟鹽連同其內的稀土元素固化，而無法將稀土元素從氟鹽中分離出來，進而無法回收氟鹽。

發明內容

本發明所要解決的技術問題是為了克服現有的乏燃料廢鹽中稀土元素的去除方法中分子篩交換法無法實現氟鹽中稀土元素的去除，氧化物沉淀法生成的氯氧化合物還需要進一步處理，磷酸鹽沉淀法中但無法充分回收氟鹽的缺陷，而提供一種新型的乏燃料廢鹽中稀土元素的去除方法。

本發明的乏燃料廢鹽中稀土元素的去除方法，可以有效地去除乏燃料廢鹽中的稀土元素，既可適用于氟鹽又可適用于氯鹽，直接生成穩定的稀土硫化物，不存在不安全的因素，通過過濾即可充分回收凈化后的熔鹽，工藝簡單，具有應用前景。

本發明通過以下技術方案解決上述技術問題：

本發明提供一種乏燃料廢鹽中稀土元素的去除方法，所述去除方法包括如下步驟：乏燃料廢鹽與硫化物的混合物，升溫至目標溫度后，再經充分反應后，過濾即可；其中，所述硫化物與所述乏燃料廢鹽中的稀土元素的摩爾比為1-3；所述目標溫度大于所述混合物中熔鹽的熔點，且所述目標溫度小于所述反應所得稀土硫化物的熔點。

上述去除方法中，所述乏燃料廢鹽指的是本領域中的熔鹽堆中的乏燃料回收錒系元素后所得的熔鹽。

上述去除方法中，所述乏燃料廢鹽中的熔鹽可為本領域中常規的氯鹽或氟鹽。所述氯鹽例如可為NaCl-KCl或LiCl-KCl。所述氟鹽例如可為本領域常規的FLiNaK。

上述去除方法中，所述乏燃料廢鹽中的稀土元素可為現有技術中的17種稀土元素，例如可為釔(Y)、銪(Eu)、釹(Nd)、鈰(Ce)、釤(Sm)和鑭(La)中的一種或多種，較佳地為鈰、釤、釹和鑭中的一種或多種。

上述去除方法中，所述硫化物可為現有技術中能夠熔解于所述乏燃料廢鹽中的硫化物，例如可為硫化鈉、五水硫化鈉、硫化鋰和硫化鉀中的一種或多種。

上述去除方法中，較佳地，將所述混合物研磨分散后，再進行所述升溫。