[發明專利]一種La2O3團簇修飾Ni/SiO2納米復合催化劑及其制備方法

在審

• 申請號: 201910092405.5
• 申請日: 2019-01-30
• 公開（公告）號: CN109701543A
• 公開（公告）日: 2019-05-03
• 發明（設計）人: 李遠志;張戈權
• 申請（專利權）人: 武漢理工大學
• 主分類號: B01J23/83
• 分類號: B01J23/83;B01J37/03;C01B3/40
• 代理公司: 湖北武漢永嘉專利代理有限公司 42102
• 代理人: 崔友明

本發明提供一種La₂O₃團簇修飾Ni/SiO₂納米復合催化劑及其制備方法，該La₂O₃團簇修飾Ni/SiO₂納米復合催化劑由介孔二氧化硅、鎳納米晶和氧化鑭組成；鎳納米晶負載于介孔二氧化硅上，且鎳納米晶的表面附著有氧化鑭。本發明的La₂O₃團簇修飾Ni/SiO₂納米復合催化劑以鎳納米晶為活性組分，將其負載于介孔二氧化硅上，并通過在鎳納米晶表面附著La₂O₃，對鎳納米顆粒的表面進行團簇修飾，以改變其表面電子狀態和幾何結構，進而抑制其與積炭有關的基元反應，并利用作為載體的介孔二氧化硅對鎳納米晶進行局部限域，阻止鎳納米晶在高溫下遷移以及晶粒生長，使得本發明的La₂O₃團簇修飾Ni/SiO₂納米復合催化劑具有良好的抗積碳與抗燒結性能，從而使其在甲烷干法重整反應中具有優異的催化穩定性。

技術領域

本發明涉及納米復合催化劑技術領域，特別涉及一種La₂O₃團簇修飾Ni/SiO₂納米復合催化劑及其制備方法。

背景技術

目前人類社會對于能源的消耗日益增大：首先是人口的不斷增長，在2014年世界的總人口為72.08億，而據聯合國預測，在2050年世界總人口將達到96億；其次是隨著科技的發展，人均能耗也日益上漲，在1995年世界人均能耗為1.51噸油當量/人，而到了2013年則已增長到了1.80噸油當量/人。與能源需求量逐漸增大形成鮮明對比的則是，不可再生能源的日益枯竭。目前石油可供開采的時間已不足百年；煤炭也將在幾百年內消耗殆盡。除了能源問題，溫室效應也越來越引起人們的重視。甲烷是僅次于CO2的重要溫室氣體，其在大氣中的濃度雖比CO₂少得多，但增長率則大得多。據聯合國政府間氣候變化委員會(IPCC)1996年發表的第二次氣候變化評估報告(《報告》)，從1750-1990年共240年間CO₂增加了30％，而同期甲烷卻增加了145％。目前，用于甲烷、二氧化碳重整制合成氣的催化劑多以負載金屬催化劑為主，主要分為貴金屬和非貴金屬催化劑兩大類。貴金屬如Pt、Ir、Ru、Rh等，盡管具有優異的反應性能，但價格昂貴，高溫條件下還容易燒結流失。因此，制備以非貴金屬為活性組分的催化劑顯得尤為重要，這種體系的優點是反應性能良好，催化劑制備成本低，但催化劑抗積碳能力低，會因積碳、燒結而導致失活。與此同時，由于甲烷、二氧化碳重整反應必須在高溫下才能進行，且反應是在較大的空速下進行，大量的熱量在反應過程中被氣流帶走，因此，如何解決甲烷干法重整反應中的高耗能問題也是一個亟待解決的問題。

發明內容

有鑒于此，本發明旨在提出一種La₂O₃團簇修飾Ni/SiO₂納米復合催化劑，以解決現有納米復合催化劑在甲烷干法重整反應中的穩定性差的問題。

為達到上述目的，本發明的技術方案是這樣實現的：

一種La₂O₃團簇修飾Ni/SiO₂納米復合催化劑，所述La₂O₃團簇修飾Ni/SiO₂納米復合催化劑由介孔二氧化硅、鎳納米晶和氧化鑭組成；所述鎳納米晶負載于所述介孔二氧化硅上，且所述鎳納米晶的表面附著有所述氧化鑭。

可選地，所述氧化鑭中鑭的摩爾數為所述La₂O₃團簇修飾Ni/SiO₂納米復合催化劑的摩爾數的0.5～5％。

可選地，所述鎳納米晶的平均粒徑為4～5nm；所述介孔二氧化硅的介孔孔徑為6.9～15.4nm。