[發(fā)明專利]擾動增強(qiáng)型介質(zhì)阻擋放電活化二氧化碳的反應(yīng)裝置及方法

有效

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• 申請日: 2019-01-27
• 公開（公告）號: CN109663556B
• 公開（公告）日: 2019-12-31
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 張浩;李曉東;李澧;嚴(yán)建華;岑可法
• 申請（專利權(quán)）人: 浙江大學(xué)
• 主分類號: B01J19/08
• 分類號: B01J19/08;B01D53/32;B01D53/62;B01J19/00;C01B13/02;C01B32/40
• 代理公司: 33200 杭州求是專利事務(wù)所有限公司
• 代理人: 劉靜;邱啟旺

本發(fā)明公開了一種擾動增強(qiáng)型介質(zhì)阻擋放電活化二氧化碳的反應(yīng)裝置及方法，該裝置包括介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)器、高壓脈沖電源和在線紅外分析儀。介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)器主要包括切向進(jìn)氣口、內(nèi)電極、外電極、石英管等。內(nèi)電極為下部倒圓臺和上部圓錐體的一體形狀。外電極緊貼石英管外壁環(huán)繞布置。二氧化碳通過兩路對沖切向進(jìn)氣形成螺旋上升的氣流。內(nèi)外電極間形成的細(xì)絲放電在螺旋氣流的推動下劇烈擾動，并向極間隙增大方向充分發(fā)展，形成大面積、擾動增強(qiáng)型的放電區(qū)域。二氧化碳在高能電子和活性粒子的作用下得以高效活化并分解。本發(fā)明的氣體停留時間長，反應(yīng)區(qū)域擾動強(qiáng)，且高效的振動激發(fā)分解得到充分發(fā)展，二氧化碳活化效果得以優(yōu)化。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及溫室氣體資源化利用領(lǐng)域，尤其涉及一種擾動增強(qiáng)型介質(zhì)阻擋放電活化二氧化碳的反應(yīng)裝置及方法。

背景技術(shù)

聯(lián)合國政府間氣候變化專門委員會(IPCC)發(fā)布的有史以來最全面的氣候變化評估報告—《第五次評估報告綜合報告》明確指出，人類活動所造成的溫室氣體排放對氣候系統(tǒng)的影響在不斷增強(qiáng)。作為最主要的溫室氣體，二氧化碳的全球排放已達(dá)371億噸(2018年)。為了實(shí)現(xiàn)《巴黎協(xié)定》制定的將溫升控制在1.5攝氏度的目標(biāo)，二氧化碳排放需要在2030年減少50％，并且在2050年達(dá)到零排放。因此，各國政府和相關(guān)學(xué)者均面臨前所未有的碳減排壓力。為實(shí)現(xiàn)碳減排，除了提高化石能源的利用效率，推進(jìn)能源節(jié)約，增加可再生能源的開發(fā)和利用之外，二氧化碳的捕集與利用也被廣泛認(rèn)為是碳減排的最具前景的技術(shù)路線之一。將捕集的二氧化碳加以轉(zhuǎn)化并利用，既可實(shí)現(xiàn)二氧化碳減排，又可將豐富、無害、可循環(huán)的二氧化碳作為C₁基礎(chǔ)材料轉(zhuǎn)化為化工原料或燃料，從而循環(huán)利用，因此成為國際社會的研究焦點(diǎn)。

實(shí)現(xiàn)二氧化碳轉(zhuǎn)化最為關(guān)鍵和最難的一步即為二氧化碳的活化。二氧化碳的化學(xué)穩(wěn)定性極高，C＝O化學(xué)鍵的斷裂需要極高的能量。傳統(tǒng)的熱化學(xué)活化方式需要極高的溫度，造成能量浪費(fèi)，難以應(yīng)用。熱力學(xué)計算表明，二氧化碳在2000K的高溫下才開始分解，而此時轉(zhuǎn)化率仍不足1％。

近年來，大氣壓低溫等離子體技術(shù)作為一種新興的二氧化碳活化技術(shù)得到廣泛關(guān)注。低溫等離子體通常由電能驅(qū)動，所施加的電能被選擇性地用來產(chǎn)生高能電子，而不是用于加熱氣體。高能電子的能量可達(dá)1～10eV(10⁴～10⁵K)，可直接活化惰性分子，產(chǎn)生多種高反應(yīng)活性的粒子促進(jìn)化學(xué)反應(yīng)。同時宏觀氣體溫度卻保持在較低水平(甚至接近室溫)，因此減少了熱量耗散，提高了能量利用效率。因此，低溫等離子體技術(shù)可利用高能電子及活性粒子作用，突破傳統(tǒng)熱化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)障礙，降低反應(yīng)所需溫度，使二氧化碳在常壓低溫下的活化成為可能。除此之外，低溫等離子體技術(shù)還具有靈活便攜、啟停迅速、投資成本低、可常溫常壓下運(yùn)行等優(yōu)勢。同時，該技術(shù)還可直接利用間歇性和地域性的可再生能源發(fā)電驅(qū)動，將電能以化學(xué)能的形式儲存起來，緩解“棄風(fēng)棄光”問題，因此在二氧化碳分解等化學(xué)反應(yīng)中得到了廣泛關(guān)注和研究。

不同的低溫等離子體技術(shù)，如微波放電、射頻放電、滑動弧放電、介質(zhì)阻擋放電等已經(jīng)被應(yīng)用于二氧化碳活化，并展現(xiàn)了一定的前景。其中，介質(zhì)阻擋放電(Dielectricbarrier discharge,DBD)具有放電均勻、放電區(qū)域較大、電極不易腐蝕、易于擴(kuò)大化以及易于與催化劑相耦合等優(yōu)點(diǎn)而得到了廣泛關(guān)注。介質(zhì)阻擋放電已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于臭氧合成、真空紫外光源、材料表面處理、氣體轉(zhuǎn)化和廢氣廢水處理等領(lǐng)域。如專利CN201752625U公開了一種可用于降解低濃度有機(jī)廢氣的介質(zhì)阻擋放電裝置，專利CN102908896B提出采用介質(zhì)阻擋放電進(jìn)行催化劑改性。在二氧化碳活化領(lǐng)域，介質(zhì)阻擋放電也展現(xiàn)了良好的前景，如低流量下二氧化碳轉(zhuǎn)化率可達(dá)40％，但由于反應(yīng)器結(jié)構(gòu)和特性的限制，二氧化碳活化的反應(yīng)效率還有待提高，其潛力還沒有被充分挖掘。

傳統(tǒng)介質(zhì)阻擋放電裝置兩電極間間距一致，不利于放電區(qū)域的充分發(fā)展，且容易存在局部放電，導(dǎo)致放電不均勻；兩電極間約化場強(qiáng)過高，使得電子溫度過高，不利于二氧化碳振動激發(fā)態(tài)分子的形成，而該步驟是實(shí)現(xiàn)二氧化碳高效活化的關(guān)鍵步驟；同時，反應(yīng)物在放電區(qū)域的停留時間和放電的擾動程度有待提高。

發(fā)明內(nèi)容