[發(fā)明專利]通過過渡雙金屬氧化復合催化材料光電活化過硫酸鹽處理氨氣并產(chǎn)電的PEC體系

有效

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• 申請日: 2019-01-22
• 公開（公告）號: CN109847752B
• 公開（公告）日: 2021-05-18
• 發(fā)明（設計）人: 柳麗芬;閆彩
• 申請（專利權(quán)）人: 大連理工大學
• 主分類號: B01J23/75
• 分類號: B01J23/75;B01D53/86;B01D53/58
• 代理公司: 大連理工大學專利中心 21200
• 代理人: 溫福雪;侯明遠

本發(fā)明提供了一種通過過渡雙金屬氧化復合催化材料光電活化過硫酸鹽處理氨氣并產(chǎn)電的PEC體系，屬于活化過硫酸鹽技術凈化氣相污染物與惡臭氨氣等空氣污染廢棄物資源化利用技術領域。銅鈷雙金屬氧化復合物做光陰極原位活化噴灑在復合物上蒸發(fā)濃縮的過硫酸鹽，產(chǎn)生高氧化電位的硫酸根自由基，陽極是由銅棒在K₂SO₄電解質(zhì)溶液中腐蝕形成，構(gòu)建了光電催化系統(tǒng)，可加快氨氣的去除率。在電催化、光電催化體系中CuO?Co₃O₄催化活化過硫酸鹽膜不僅可以高效去除氨氣，同時可以利用氨氣自含能量產(chǎn)生電能，為基于過硫酸鹽活化的“高級氧化技術”在空氣凈化領域提供了思路。

技術領域

本發(fā)明屬于活化過硫酸鹽技術凈化氣相污染物與惡臭氨氣等空氣污染廢棄物資源化利用技術領域，提供了一種銅鈷雙金屬氧化復合物做光陰極原位活化過硫酸鹽降解氨氣的光電催化系統(tǒng)，實現(xiàn)了在高效去除氨氣污染的同時利用氨氣自含能量產(chǎn)生電能，為基于過硫酸鹽活化的“高級氧化技術”在空氣凈化領域提供了思路。

背景技術

眾所周知，大氣環(huán)境的大量污染已經(jīng)造成了許多負面影響，甚至極大地威脅著人類的生命和發(fā)展，氣相狀污染物硫氧化物(SO_X)、氮氧化物(NO_X)、甲醛(HCHO)、氨氣和其他有毒氣體吸入時直接導致鼻子和咽喉刺激，惡心和其他的呼吸道問題，并有致癌性。因此，開發(fā)有效的凈化氣相污染物的方法是非常重要的。NH₃是一種有毒氣體，嗅覺閾值為0.5mg/m³，危害動物和人體健康和生命。有研究表明，氨氣也可誘導霧霾和顆粒物的形成，嚴重污染著大氣環(huán)境。但先前的研究大都針對二氧化硫、氮氧化物、甲醛、揮發(fā)性有機物等，而催化降解有毒氨氣的研究卻被大多數(shù)人忽略。

目前，氨氣的治理方法有很多，如吸附法，吸收法，通風和空氣凈化器等，然而，尚未發(fā)現(xiàn)從污染大氣中除去NH₃的有效，低成本和環(huán)境友好的方法。光化學(PC)或光電化學(PEC)作為潛在環(huán)境修復的高級氧化工藝(AOPs)之一，針對其降解不同類型的污染物已進行了深入研究，主要是因為它們可以利用太陽能作為驅(qū)動力，通過原位產(chǎn)生活性氧化物質(zhì)(自由基物種，空穴等)，且無顯著的能量消耗。相比光化學去除污染物，PEC系統(tǒng)使光催化劑更容易回收并促進光生電荷的分離，具有更多的應用潛力。但為了實際應用PEC修復技術，需要解決一些關鍵問題，尤其是能夠有效利用太陽光照射的低成本穩(wěn)定電極材料的開發(fā)至關重要。另外，由催化劑的光照射產(chǎn)生的·OH自由基和空穴通常被認為是主要的氧化劑。然而，基于·OH自由基的AOPs可能不適合去除氨(E_·OH＝1.9-2.7V)。從結(jié)構(gòu)上看，具有強親電特性的·OH具有與NH₃分子相似的電子結(jié)構(gòu)，因此NH₃不易被·OH自由基選擇性攻擊。

隨著AOPs的快速發(fā)展，其他自由基物種，包括過硫酸鹽，氯化物和亞硫酸鹽等引起了人們的廣泛關注，因為它們也可以用作氧化劑，并擴展AOPs在環(huán)境修復中的應用。其中活化過硫酸鹽產(chǎn)生具有相對高氧化電位的SO₄^·-(E_SO4^·-＝2.5-3.1V)的(AOPs)正是研究熱點。目前過硫酸鹽(PS)被認為是環(huán)境友好的氧化劑，具有廉價，穩(wěn)定和易于活化的優(yōu)點。但現(xiàn)在活化過硫酸鹽技術只局限于水中污染物的研究，用于大氣中污染物降解的研究幾乎沒有。