[發(fā)明專利]一種聚乙烯胺功能化磁性碳基納米吸附劑的制備及應(yīng)用

在審

• 申請?zhí)枺?/td>: 201910049131.1
• 申請日: 2019-01-18
• 公開（公告）號: CN109821511A
• 公開（公告）日: 2019-05-31
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 周春華;王璐;孔祥坤;張明明;周凱
• 申請（專利權(quán)）人: 濟南大學(xué)
• 主分類號: B01J20/26
• 分類號: B01J20/26;B01J20/28;B01J20/30;C02F1/28;C02F101/34
• 代理公司: 濟南譽豐專利代理事務(wù)所(普通合伙企業(yè)) 37240
• 代理人: 李茜

1.一種聚乙烯胺功能化磁性碳基納米吸附劑的制備及應(yīng)用，其特征在于方法依次包括以下步驟：

(1) 氧化石墨烯通過改進的Hummers方法制備，對于分散實驗，將0.04~0.1 g o-MWCNTs粉末和10-30ml稀釋的GO分散體（0.01g / mL）加入到40mL無水N，N-二甲基甲酰胺（DMF）中，超聲波處理0.5小時，在12000rpm條件下，離心5分鐘并除去沉淀物后，得到GO-(o-MWCNTs）復(fù)合物的均勻分散體；

(2) 磁性GO-(o-MWCNTs)-Fe₃O₄納米復(fù)合材料是通過化學(xué)共沉淀法制備，將10-30mlGO-（o-MWCNTs）復(fù)合物分散體和NaOH水溶液（4mol?L^-1）加入四頸燒瓶中，隨后，將FeCl ₃·6H₂O（5.13g）和FeSO₄·7H₂O（2.78g）（當量摩爾比為1.9：1）溶解在20mL去離子水中，然后在80℃下機械攪拌，氮氣條件下，將Fe³⁺/Fe²⁺混合液滴加到混合物中，然后將混合物在48℃下低速攪拌熟化2~4小時；

(3) 然后將高陽離子氨基聚合物聚乙烯胺（PVAm）接枝到步驟(2)中得到的磁性GO-(o-MWCNTs)-Fe₃O₄納米復(fù)合材料上，將10-30mL PVAm水溶液（1.0wt％）加入20ml pH4.7的0.1MMES緩沖液中， 接下來，在室溫下連續(xù)攪拌2小時，向溶液中加入20mL 0.1M EDC和20mL0.1M NHS， 通過離心分離所得產(chǎn)物，并用去離子水重復(fù)洗滌直至溶液接近中性， 最后，將產(chǎn)物在45℃下真空干燥得到聚乙烯胺功能化磁性碳基納米吸附劑。

2.如權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于步驟（1）所述氧化石墨烯-碳納米管制備過程中，所用溶劑為N,N二甲基甲酰胺溶液，并通過超聲分散，通過離心除去沉淀物質(zhì)，得到均一的GO-(o-MWCNTs）分散體。

3.如權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于步驟（2）所述磁性GO-(o-MWCNTs)-Fe₃O₄納米復(fù)合材料制備過程中，生成的磁性微粒的粒徑為10~20 nm，反應(yīng)溫度為40~80 °C，反應(yīng)時間為2~4 h。

4.如權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于步驟（3）所述功能化大分子為聚乙烯胺（PVAm），

PVAm由于其特殊的特性，如聚合物主鏈上已知的高含量的伯胺基團，廣泛的分子量和伯胺的高反應(yīng)性，已被證明是一種極具吸引力的聚合物，根據(jù)質(zhì)子-去質(zhì)子平衡原理，PVAm上的氨基很容易質(zhì)子化產(chǎn)生氨基陽離子（-NH³⁺），從而通過酚鹽陰離子C₆H₅O^-和氨基陽離子（-NH³⁺）之間的靜電吸引增強對酚類吸附。

5.如權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于磁性GO-(o-MWCNTs)-Fe₃O₄納米復(fù)合材料制備過程中，選用的活化試劑為EDC·HCl+NHS，緩沖溶液為MES緩沖液，聚乙烯胺與磁性氧化石墨烯-碳納米管的質(zhì)量比為1:5~1:15，pH范圍為6~7，反應(yīng)溫度為20-28 °C，反應(yīng)時間為22~26 h。

6.根據(jù)權(quán)利要求1所述的利用聚乙烯胺功能化磁性碳基納米吸附材料去除廢水中苯酚的方法，其特征在于：廢水中苯酚的濃度控制在100~300 mg·L^-1，吸附反應(yīng)的溫度為15~45°C，吸附反應(yīng)的pH為1~6，所述分離步驟為利用磁鐵分離。