[發明專利]用于在芳烴聯合裝置中使芳烴甲基化的方法和設備

有效

• 申請號: 201880070899.0
• 申請日: 2018-11-08
• 公開（公告）號: CN111295364B
• 公開（公告）日: 2023-01-10
• 發明（設計）人: 約瑟夫·A·蒙塔爾巴諾;R·詹森·L·諾伊;維羅妮卡·G·迪克;安東·N·姆利納爾;羅伯特·E·蔡
• 申請（專利權）人: 環球油品有限責任公司
• 主分類號: C07C2/86
• 分類號: C07C2/86;C07C15/08;C07C15/16
• 代理公司: 北京市中咨律師事務所 11247
• 代理人: 彭立兵;林柏楠

本公開涉及在用于產生二甲苯異構體產物的芳烴聯合裝置中使芳烴甲基化的方法和設備。更具體地，本公開涉及通過在芳烴聯合裝置中使甲苯選擇性甲基化和/或使苯選擇性甲基化而產生對二甲苯的方法。

優先權聲明

本專利申請要求2017年11月10日提交的美國專利申請號15/809,781的優先權，其引用的申請的內容據此全文以引用方式并入。

技術領域

本公開涉及在用于產生二甲苯異構體產物的芳烴聯合裝置中使芳烴甲基化的方法和設備。更具體地，本公開涉及通過在芳烴聯合裝置中使甲苯和/或苯選擇性甲基化而產生對二甲苯的方法。

背景技術

二甲苯異構體由石油作為原料大量生產，以用于多種重要的化工品。最重要的二甲苯異構體是用于聚酯的主要原料即對二甲苯，其由于大量基本需求而持續享有高增長率。鄰二甲苯用于產生鄰苯二甲酸酐，其供應高量但相對成熟的市場。間二甲苯使用較少，但其用于諸如塑化劑、偶氮染料和木材防腐劑等產品的用量正在增加。乙苯通常存在于二甲苯混合物中并且有時被回收用于苯乙烯生產，但其通常被認為是C8芳烴的較不期望的組分。

在芳族烴中，作為工業化學品原料，二甲苯的整體重要性比得上苯。通過對石腦油重整由石油產生二甲苯和苯，但不能以足夠用量滿足需求，因此需要使其他烴轉化來增加二甲苯和苯的收率。通常，使甲苯脫烷基化以生產苯，或者選擇性地歧化以產生苯以及從中回收各個二甲苯異構體的C8芳烴。

由麥格勞希爾集團(McGraw-Hill)在1997年出版的《石油煉制方法手冊》(H_{ANDBOOK OF} P_ETROLEUM R_EFINING P_ROCESSES)(第二版)中，Meyers公開了芳烴聯合裝置流程方案，并且其以引用方式并入本文。

傳統芳烴聯合裝置將甲苯送至轉烷基化區，以經由用A9+組分使甲苯轉烷基化來生成所需的二甲苯異構體。A9+組分存在于重整產物塔底料流和轉烷基化流出物兩者中。

已經提議采用含氧化合物(諸如甲醇)使甲苯或苯進行甲基化作為制備二甲苯的途徑，并且增加芳族聯合裝置中甲基與苯基的比率以使二甲苯的產生最大化。以氣相操作的甲苯甲基化在數小時、數天和數周的時間長度內具有較差的進料(尤其是含氧化合物)利用率、低芳烴單程轉化率以及較差的催化劑穩定性，因此需要頻繁的再生。通常，為了選擇性地生產對二甲苯目標，操作甲苯甲基化，這需要在嚴苛的工藝條件(即高溫)下操作，其中甲醇經由顯著量的稀釋劑(諸如H2O、H2)分解為CO_X和H2較為顯著并因此需要再循環利用相對難以可重現制備的催化劑。MFI沸石是主要用于該過程的催化劑。

因此，希望提供用于在芳烴聯合裝置中使芳族化合物諸如甲苯和苯甲基化的改善的方法和設備。此外，希望提供一種用于甲苯和/或苯甲基化的經濟有效的方法和設備，其在溫和條件下操作，促進高原料利用率，并且其中可實現高于平衡對二甲苯/二甲苯而無需稀釋。另外，希望降低在芳烴聯合裝置中操作和/或引入此類甲基化單元的總體成本。另外，根據隨后的主題的具體實施方式和所附權利要求，結合附圖和該主題背景，本發明主題的其他期望的特征和特性將變得顯而易見。

發明內容

本發明主題涉及在用于產生二甲苯異構體的芳烴聯合裝置中使甲苯和/或苯甲基化的方法和設備。更具體地，本公開涉及在溫和的反應條件(即低溫和高壓的組合)下用于使甲苯甲基化的方法和設備。

在前述內容中，所有溫度均以攝氏度示出，并且所有份數和百分比均按重量計，除非另外指明。通過以下具體實施方式和附圖，本發明的其他目的、優點和應用對于本領域的技術人員將變得顯而易見。示例的附加的目的、優點和新穎特征將在后面的具體實施方式中部分地闡述，并且部分地對于本領域的技術人員而言在檢查了以下具體實施方式和附圖之后將變得顯而易見，或可通過示例的生產或操作來了解。可通過在所附權利要求書中所特別指出的方法、工具以及組合來實現和獲得概念的目的和優點。