[發明專利]電極材料及其用途在審

申請號：	201880022044.0	申請日：	2018-02-21
公開（公告）號：	CN110462903A	公開（公告）日：	2019-11-15
發明（設計）人：	矢野誠一;堤裕司;岸美保;植村啟宏;太田麻友	申請（專利權）人：	堺化學工業株式會社
主分類號：	H01M4/86	分類號：	H01M4/86;H01M4/88;H01M4/92;H01M8/10
代理公司：	11277 北京林達劉知識產權代理事務所(普通合伙)	代理人：	劉新宇;李茂家<國際申請>=PCT/JP
地址：	日本***	國省代碼：	日本;JP
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摘要：
搜索關鍵詞：	氮氧化鈦電極材料鈦氧化物復合化孔容電極材料組合物導電性貴金屬孔徑分布燃料電池氧還原氧化物
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【說明書】：

本發明提供導電性高且具有較高的氧還原活性的電極材料。另外，還提供使用這種電極材料的電極材料組合物和燃料電池。本發明為一種電極材料，其具有在氮氧化鈦或氮氧化鈦與鈦氧化物復合化而成的化合物上負載有貴金屬和/或其氧化物的結構，該氮氧化鈦或氮氧化鈦與鈦氧化物復合化而成的化合物為粉狀，該電極材料在其孔徑分布中滿足下述(I)和(II)。(I)由Log微分孔容分布算出的孔徑0～180nm間的峰面積a與孔徑50～180nm間的峰面積b的比(b/a)為0.9以上。(II)50～180nm的累積孔容為0.1cm³/g以上。

技術領域

本發明涉及電極材料及其用途。更具體而言，涉及電極材料、使用其的電極材料組合物和燃料電池。

背景技術

燃料電池為使氫氣、醇等燃料與氧氣發生電化學反應而產生電力的裝置，根據電解質、工作溫度等被分為固體高分子型(PEFC)、磷酸型(PAFC)、熔融碳酸鹽型(MCFC)、固體氧化物型(SOFC)等。例如，固體高分子型燃料電池被用于定置型電源、燃料電池車用途，要求長期維持所希望的發電性能。

固體高分子型燃料電池為使用具有離子傳導性的高分子膜(離子交換膜)作為電解質的燃料電池，作為電極材料，通常使用在碳載體上負載有鉑的材料(Pt/C)。但是，在將這種固體高分子型燃料電池用于例如汽車用途時，起動停止等引起的大的負荷變動會導致進行碳的氧化反應(C+2H₂O→CO₂+4H⁺+4e^-)。例如陰極的電位為0.9V以上時，碳的氧化反應容易進行，在該情況下，由于碳上的鉑發生聚集、脫落，因此電池性能顯著下降。為此，近年來，提出了使用鈦等替代碳的催化劑(例如，參見專利文獻1、專利文獻2)。另外，還提出了使用單晶Ti₄O₇的技術(參見非專利文獻1)。

現有技術文獻

專利文獻

專利文獻1：日本特開2010-40480號公報

專利文獻2：WO2011/065471號公報

非專利文獻

非專利文獻1：J.R.SMITH及另外2人，“Electrodes based on Magneli phasetitanium oxides:the properties and applications of Ebonex(R)materials”，J.APPL.ELECTROCHEM，1998年10月，第28卷，第10號，p.1021-1033

發明內容

發明要解決的問題

如上所述，作為電極材料，通常使用在碳載體上負載有鉑的材料(Pt/C)，但是以高電位使用時等，碳的氧化反應的進行所導致的腐蝕成為技術問題。然而，現狀是迄今為止沒有發現可替代的電極材料。

例如，由于專利文獻1所述的鈦化合物、非專利文獻1所述的單晶Ti₄O₇具有高導電性，因此有可能可以替代碳。但是，為了用作在其上負載有鉑等貴金屬的電極材料，在向電極流通反應氣體的條件下，需要具有針對發電所需的催化反應的高活性。例如當用于陰極時，在氧氣流通條件下，需要針對氧氣還原反應(O₂+4H⁺+4e^-→2H₂O)的高活性。因此，需要具有高導電性和反應氣體能夠盡量擴散的孔容。但是，專利文獻1、后述比較例1中所示的鈦化合物雖然具有較大的孔容，但活性不充分。另外，Ti₄O₇通常通過將作為原料的氧化鈦在高溫下還原(脫氧)來合成。因此，對于以往作為Ti₄O₇單一相制作的物質而言，顆粒聚集，從而無法得到充分的孔容。